Электрон-плазмонное взаимодействие в кристаллах Bi₂Te₃–Sb₂Te₃

Полный текст

ВВЕДЕНИЕ

Влияние электрон-плазмонного взаимодействия на поведение электронной системы рассмотрено в работе [1]. При исследовании поведения плотного и вырожденного электронного газа обнаружена возможность значительного вклада электрон-плазмонного взаимодействия в массовый оператор, имеющий в этом случае сильную пороговую особенность. Она возникает при приближении энергии электрона к величине, достаточной для возбуждения плазмона с малым значением волнового вектора. В связи с этим в работе [1] рассмотрены условия возникновения плазмона: связанного состояния электронов и плазмонов. Указано, что суммирование всего ряда теории возмущений по параметру g = e²/πћν_F, где e – заряда электрона; ν_F – фермиевская скорость движения носителя заряда, приводит к появлению полюсов у массового оператора, входящего в выражение, определяющее спектр электронов через полюса их функции Грина, что можно рассматривать как возникновение связанных состояний электронов и плазмонов. Автор работы [1] отмечает, что куперовское спаривание электронов также приводит к появлению полюсов у массового оператора и нулей функции Грина. Было показано, что один нуль функции Грина отвечает связанному состоянию электрона и плазмона, а другой – дырки и плазмона. Энергия связи этих состояний экспоненциально мала и при минимальной энергии носителей заряда определяется выражением вида:

∆ ≈ ω_рexp(–8/g), (1)

где ω_р – плазменная частота [1]. В связи с этим представляет интерес экспериментальное наблюдение связанных состояний электронов или дырок с плазмонами.

Известно, что возможность сближения энергий в электронном и плазмонном спектрах существует в ряде узкозонных полупроводников и полуметаллов, таких как, например, Bi, Bi_1–xSb_x, InSb, Cd_1–xHg_xTe, PbTe, Pb_1–xSn_xTe [2–8]. Действительно, концентрация свободных носителей заряда, определяющая значение плазменной частоты, в этих материалах принимает значения, при которых энергия плазмона становится сопоставима с шириной запрещенной зоны. Такая ситуация существует и в кристаллах твердых растворов Bi₂Te₃–Sb₂Te₃. В работе [9] описаны особенности, обнаруженные в температурном поведении магнитной восприимчивости кристаллов Bi₂Te₃–Sb₂Te₃. Установлено, что они наблюдаются при сближении энергий плазмона Е_р и перехода носителей заряда между неэквивалентными экстремумами валентной зоны ∆Е. В ходе анализа информации о физических свойствах кристаллов Bi₂Te₃–Sb₂Te₃ были выявлены закономерности изменения указанных энергий от состава твердого раствора и температуры (рис. 1).

Рис. 1. Зависимости энергий плазмона Е_р (1, 2) и перехода электронов между неэквивалентными экстремумами валентной зоны ∆Е (3, 4), в кристаллах Bi₂Te₃–Sb₂Te₃ при температурах 80 (1, 3) и 300 К (2, 4) [9].

Обнаружение взаимосвязи между физическими свойствами кристаллов, которые в настоящее время интенсивно исследуют, в том числе и как топологические изоляторы [10–19], и сближением энергий плазмона и электронных переходов послужило поводом для исследования оптических свойств кристаллов Bi₂Te₃–Sb₂Te₃. Особое внимание было уделено кристаллу Bi_0.6Sb_1.4Te₃, в котором, в соответствии с рис. 1, можно ожидать усиления электрон-плазмонного взаимодействия при низких температурах, близких к температуре кипения жидкого азота, что благоприятно для возникновения связанного состояния электрона и плазмона, поскольку энергия их связи, в соответствии с выражением (1), мала и при высоких температурах может оказаться существенно меньше энергии теплового хаотического движения.

МЕТОДИКА И ТЕХНИКА ЭКСПЕРИМЕНТА

Исследованный в настоящей работе монокристалл был выращен методом Чохральского в Институте металлургии и материаловедения им. А.А. Байкова. В качестве исходных материалов использовали Te, Sb, Bi, содержащие 99.9999 масс. % основного вещества. Детальное описание контроля качества кристаллов и методики эксперимента приведено в работе [20].

Спектры коэффициента отражения фиксировали на инфракрасном Фурье-спектрометре IFS-113V (Bruker) в диапазоне от 370 до 2500 см^–1, с разрешением 1 см^–1. Исследование проводили в неполяризованном излучении в геометрии k||C₃, E⊥C₃, где k – волновой вектор, Е – вектор напряженности электрического поля электромагнитной волны, а C₃ – ось симметрии третьего порядка кристалла. Угол падения излучения на границу раздела вакуум–вещество не превышал 8° от нормали, проведенной к зеркальной поверхности образца, перпендикулярной оси C₃. Для определения коэффициента отражения образца проводили последовательное измерение спектров коэффициента отражения R образца и эталона и последующее их сравнение.

Температуру образца контролировали при помощи испарительного криостата, обеспечивавшего плавную регулировку температуры в диапазоне 78-300 K и ее стабилизацию с точностью не хуже 2 K.

ОПИСАНИЕ И АНАЛИЗ ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНЫХ РЕЗУЛЬТАТОВ

Спектры отражения кристалла Bi_0.6Sb_1.4Te₃, полученные при температурах 78, 101, 173, 220, 250 и 292 К, представлены на рис. 2. Они имеют ярко выраженный плазменный край, что обусловлено резонансным взаимодействием электромагнитной волны и свободных носителей заряда, колеблющихся относительно ионного остова с собственной, плазменной частотой ω_p, величина которой в случае многокомпонентной плазмы определяется выражением:

${\omega }_p^2=\sum \frac{e^{2}n}{{\epsilon }_0{\epsilon }_{\infty }{m}^{*}},$ (2)

здесь e − заряд электрона; n и m* − концентрация и эффективная масса свободных носителей заряда соответственно; ε₀ – диэлектрическая постоянная; ε_∞ − высокочастотная диэлектрическая проницаемость. Суммирование осуществляли по всем группам свободных носителей заряда, участвующим в формировании отклика на внешнее воздействие. Из рис. 2 видно, что при уменьшении температуры минимум коэффициента отражения смещается в коротковолновую область спектра, что свидетельствует об увеличении плазменной частоты и энергии плазмона. Также видно, что при температурах меньше 173 К плазменный край существенно деформируется. Наблюдаемое изменение спектров коэффициента отражения свидетельствует о том, что плазма свободных носителей заряда испытывает влияние со стороны другого, дополнительного процесса, усиливающегося при уменьшении температуры.

Рис. 2. Спектры коэффициента отражения R кристалла Bi_0.6Sb_1.4Te₃, полученные при температурах 292 (1); 250 (2); 220 (3); 173 (4); 101 (5); 78 К (6).

С целью более детального анализа полученных экспериментальных данных для всех спектров отражения, представленных на рис. 2, рассчитывали действительную ε₁ и мнимую ε₂ части функции диэлектрической проницаемости при помощи интегральных соотношений Крамерса–Кронига, связывающих амплитуду R и фазу θ отраженной волны выражением вида:

$\theta \left({\omega }_0\right)=-\frac{2{\omega }_0}{\pi }\underset{0}{\overset{\infty }{\int }}\frac{\ln R^{0.5}\left(\omega \right)d\omega }{{\omega }^2-{\omega }_0}.$ (3)

Обычно экспериментально определяют R(ω), а θ(ω) рассчитывают в соответствии с выражением (3). Зная R(ω) и θ(ω), можно восстановить частотные зависимости ε₁ и ε₂, поскольку для случая малого угла падения света на поверхность вещества можно применять следующие соотношения:

${\epsilon }_1=\frac{\left(1-R\right)-4R{\sin }^2\theta }{{\left(1+R-2\sqrt{R}\cos \theta \right)}^2};{\epsilon }_2=\frac{4\left(1-R\right)-R\sin \theta }{{\left(1+R-2\sqrt{R}\cos \theta \right)}^2}.$ (4)

Рассчитанные по соотношениям (4) спектральные зависимости ε₁ и ε₂ использовали для восстановления спектральной зависимости функции энергетических потерь – Imε^–1, – характеризующей интенсивность диссипации энергии электромагнитной волны в кристалле, в соответствии с выражением:

$-\mathrm{Im}{\epsilon }^{-1}={\epsilon }_2{\left({\epsilon }_1^2+{\epsilon }_2^2\right)}^{-1}.$ (5)

Полученные таким образом спектральные зависимости функции энергетических потерь – Imε^–1 – представлены на рис. 3, из которого видно, что влияние некоторого процесса, усиливающееся при уменьшении температуры, приводит к расщеплению пика функции энергетических потерь на два максимума. Природу указанного процесса анализировали в работе [9], в которой отмечено, что некоторый процесс также является причиной появления особенностей температурных зависимостей магнитной восприимчивости кристалла Bi_0.6Sb_1.4Te₃. В соответствии с данными, представленными на рис. 1, рассматриваемым процессом может быть электронный переход между неэквивалентными экстремумами валентной зоны с энергией ∆Е, энергия которого уменьшается при снижении температуры, и, таким образом, смещается навстречу увеличивающейся, как это видно из рис. 2, энергии плазмона [9].

Рис. 3. Спектральные зависимости функции энергетических потерь Imε^–1, кристалла Bi_0.6Sb_1.4Te₃ при температурах 78 (1); 101 (2); 173 (3); 292 К (4), рассчитанные при помощи соотношений Крамерса–Кронига из спектров коэффициента отражения R.

Как следует из теоретического анализа последствий сближения энергий плазмона и электронного перехода, выполненного в работах [21–25], в этом случае можно ожидать усиления плазменных колебаний за счет рекомбинации электронно-дырочных пар с испусканием плазмонов. Также отметим, что в работе [24] теоретически показана возможность формирования двух устойчивых состояний электронной системы в условиях вынужденного плазменного резонанса в полупроводнике, находящемся в переменном электрическом поле, в том случае, если энергия плазмона будет достаточна для возникновения ударной ионизации. Тогда, в соответствии с выражением (2), рост концентрации свободных носителей заряда приведет к увеличению плазменной частоты, а следовательно, к выходу системы из резонанса и прекращению процесса ударной ионизации. С другой стороны, процесс рекомбинации неравновесных носителей заряда, уменьшающий плазменную частоту и энергию плазмона, будет способствовать сближению Е_р и ∆Е, и активации носителей заряда плазмонами. Аналогичный процесс может происходить и в исследованном кристалле Bi_0.6Sb_1.4Te₃, с той только разницей, что электронный переход с уровня химического потенциала в подзону тяжелых дырок будет сопровождаться увеличением концентрации легких дырок и энергии плазмона.

Следовательно, стабилизация положения плазменного минимума, а соответственно, и пиков функции энергетических потерь, частота которых, как видно из рис. 3, не изменяется при уменьшении температуры от 101 до 78 К, может быть связана с процессом, теоретически описанном в работе [24].

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

В заключение отметим, что разница в энергетическом положении пиков функции энергетических потерь, представленных на рис. 3 кривыми 1 и 2, составляет 13 мэВ. Это примерно в восемь раз меньше энергии плазмона в кристалле Bi_0.6Sb_1.4Te₃ при температуре 101 К, что согласуется с выражением (1). В ходе предстоящих исследований планируется изучить возможность интерпретации наблюдаемого явления как проявление связанного состояния дырки и плазмона.

ФИНАНСИРОВАНИЕ РАБОТЫ

Исследование выполнено за счет гранта Российского научного фонда № 22-22-20055, при финансовой поддержке правительства Забайкальского края.

Конфликт интересов. Автор данной работы заявляет, что у него нет конфликта интересов.

Об авторах

Н. П. Степанов

Автор, ответственный за переписку.
Email: np-stepanov@mail.ru
Россия, 672038, Чита

Список литературы

Дополнительные файлы

Доп. файлы

Действие

1. JATS XML

Скачать

2. Рис. 1. Зависимости энергий плазмона Ер (1, 2) и перехода электронов между неэквивалентными экстремумами валентной зоны ∆Е (3, 4), в кристаллах Bi2Te3–Sb2Te3 при температурах 80 (1, 3) и 300 К (2, 4) [9].

Скачать (89KB)

Метаданные

3. Рис. 2. Спектры коэффициента отражения R кристалла Bi0.6Sb1.4Te3, полученные при температурах 292 (1); 250 (2); 220 (3); 173 (4); 101 (5); 78 К (6).

Скачать (139KB)

Метаданные

4. Рис. 3. Спектральные зависимости функции энергетических потерь Imε–1, кристалла Bi0.6Sb1.4Te3 при температурах 78 (1); 101 (2); 173 (3); 292 К (4), рассчитанные при помощи соотношений Крамерса–Кронига из спектров коэффициента отражения R.

Скачать (98KB)

Метаданные