Electron–plasmon interaction in Bi₂Te₃–Sb₂Te₃

全文:

ВВЕДЕНИЕ

Влияние электрон-плазмонного взаимодействия на поведение электронной системы рассмотрено в работе [1]. При исследовании поведения плотного и вырожденного электронного газа обнаружена возможность значительного вклада электрон-плазмонного взаимодействия в массовый оператор, имеющий в этом случае сильную пороговую особенность. Она возникает при приближении энергии электрона к величине, достаточной для возбуждения плазмона с малым значением волнового вектора. В связи с этим в работе [1] рассмотрены условия возникновения плазмона: связанного состояния электронов и плазмонов. Указано, что суммирование всего ряда теории возмущений по параметру g = e²/πћν_F, где e – заряда электрона; ν_F – фермиевская скорость движения носителя заряда, приводит к появлению полюсов у массового оператора, входящего в выражение, определяющее спектр электронов через полюса их функции Грина, что можно рассматривать как возникновение связанных состояний электронов и плазмонов. Автор работы [1] отмечает, что куперовское спаривание электронов также приводит к появлению полюсов у массового оператора и нулей функции Грина. Было показано, что один нуль функции Грина отвечает связанному состоянию электрона и плазмона, а другой – дырки и плазмона. Энергия связи этих состояний экспоненциально мала и при минимальной энергии носителей заряда определяется выражением вида:

∆ ≈ ω_рexp(–8/g), (1)

где ω_р – плазменная частота [1]. В связи с этим представляет интерес экспериментальное наблюдение связанных состояний электронов или дырок с плазмонами.

Известно, что возможность сближения энергий в электронном и плазмонном спектрах существует в ряде узкозонных полупроводников и полуметаллов, таких как, например, Bi, Bi_1–xSb_x, InSb, Cd_1–xHg_xTe, PbTe, Pb_1–xSn_xTe [2–8]. Действительно, концентрация свободных носителей заряда, определяющая значение плазменной частоты, в этих материалах принимает значения, при которых энергия плазмона становится сопоставима с шириной запрещенной зоны. Такая ситуация существует и в кристаллах твердых растворов Bi₂Te₃–Sb₂Te₃. В работе [9] описаны особенности, обнаруженные в температурном поведении магнитной восприимчивости кристаллов Bi₂Te₃–Sb₂Te₃. Установлено, что они наблюдаются при сближении энергий плазмона Е_р и перехода носителей заряда между неэквивалентными экстремумами валентной зоны ∆Е. В ходе анализа информации о физических свойствах кристаллов Bi₂Te₃–Sb₂Te₃ были выявлены закономерности изменения указанных энергий от состава твердого раствора и температуры (рис. 1).

Рис. 1. Зависимости энергий плазмона Е_р (1, 2) и перехода электронов между неэквивалентными экстремумами валентной зоны ∆Е (3, 4), в кристаллах Bi₂Te₃–Sb₂Te₃ при температурах 80 (1, 3) и 300 К (2, 4) [9].

Обнаружение взаимосвязи между физическими свойствами кристаллов, которые в настоящее время интенсивно исследуют, в том числе и как топологические изоляторы [10–19], и сближением энергий плазмона и электронных переходов послужило поводом для исследования оптических свойств кристаллов Bi₂Te₃–Sb₂Te₃. Особое внимание было уделено кристаллу Bi_0.6Sb_1.4Te₃, в котором, в соответствии с рис. 1, можно ожидать усиления электрон-плазмонного взаимодействия при низких температурах, близких к температуре кипения жидкого азота, что благоприятно для возникновения связанного состояния электрона и плазмона, поскольку энергия их связи, в соответствии с выражением (1), мала и при высоких температурах может оказаться существенно меньше энергии теплового хаотического движения.

МЕТОДИКА И ТЕХНИКА ЭКСПЕРИМЕНТА

Исследованный в настоящей работе монокристалл был выращен методом Чохральского в Институте металлургии и материаловедения им. А.А. Байкова. В качестве исходных материалов использовали Te, Sb, Bi, содержащие 99.9999 масс. % основного вещества. Детальное описание контроля качества кристаллов и методики эксперимента приведено в работе [20].

Спектры коэффициента отражения фиксировали на инфракрасном Фурье-спектрометре IFS-113V (Bruker) в диапазоне от 370 до 2500 см^–1, с разрешением 1 см^–1. Исследование проводили в неполяризованном излучении в геометрии k||C₃, E⊥C₃, где k – волновой вектор, Е – вектор напряженности электрического поля электромагнитной волны, а C₃ – ось симметрии третьего порядка кристалла. Угол падения излучения на границу раздела вакуум–вещество не превышал 8° от нормали, проведенной к зеркальной поверхности образца, перпендикулярной оси C₃. Для определения коэффициента отражения образца проводили последовательное измерение спектров коэффициента отражения R образца и эталона и последующее их сравнение.

Температуру образца контролировали при помощи испарительного криостата, обеспечивавшего плавную регулировку температуры в диапазоне 78-300 K и ее стабилизацию с точностью не хуже 2 K.

ОПИСАНИЕ И АНАЛИЗ ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНЫХ РЕЗУЛЬТАТОВ

Спектры отражения кристалла Bi_0.6Sb_1.4Te₃, полученные при температурах 78, 101, 173, 220, 250 и 292 К, представлены на рис. 2. Они имеют ярко выраженный плазменный край, что обусловлено резонансным взаимодействием электромагнитной волны и свободных носителей заряда, колеблющихся относительно ионного остова с собственной, плазменной частотой ω_p, величина которой в случае многокомпонентной плазмы определяется выражением:

${\omega }_p^2=\sum \frac{e^{2}n}{{\epsilon }_0{\epsilon }_{\infty }{m}^{*}},$ (2)

здесь e − заряд электрона; n и m* − концентрация и эффективная масса свободных носителей заряда соответственно; ε₀ – диэлектрическая постоянная; ε_∞ − высокочастотная диэлектрическая проницаемость. Суммирование осуществляли по всем группам свободных носителей заряда, участвующим в формировании отклика на внешнее воздействие. Из рис. 2 видно, что при уменьшении температуры минимум коэффициента отражения смещается в коротковолновую область спектра, что свидетельствует об увеличении плазменной частоты и энергии плазмона. Также видно, что при температурах меньше 173 К плазменный край существенно деформируется. Наблюдаемое изменение спектров коэффициента отражения свидетельствует о том, что плазма свободных носителей заряда испытывает влияние со стороны другого, дополнительного процесса, усиливающегося при уменьшении температуры.

Рис. 2. Спектры коэффициента отражения R кристалла Bi_0.6Sb_1.4Te₃, полученные при температурах 292 (1); 250 (2); 220 (3); 173 (4); 101 (5); 78 К (6).

С целью более детального анализа полученных экспериментальных данных для всех спектров отражения, представленных на рис. 2, рассчитывали действительную ε₁ и мнимую ε₂ части функции диэлектрической проницаемости при помощи интегральных соотношений Крамерса–Кронига, связывающих амплитуду R и фазу θ отраженной волны выражением вида:

$\theta \left({\omega }_0\right)=-\frac{2{\omega }_0}{\pi }\underset{0}{\overset{\infty }{\int }}\frac{\ln R^{0.5}\left(\omega \right)d\omega }{{\omega }^2-{\omega }_0}.$ (3)

Обычно экспериментально определяют R(ω), а θ(ω) рассчитывают в соответствии с выражением (3). Зная R(ω) и θ(ω), можно восстановить частотные зависимости ε₁ и ε₂, поскольку для случая малого угла падения света на поверхность вещества можно применять следующие соотношения:

${\epsilon }_1=\frac{\left(1-R\right)-4R{\sin }^2\theta }{{\left(1+R-2\sqrt{R}\cos \theta \right)}^2};{\epsilon }_2=\frac{4\left(1-R\right)-R\sin \theta }{{\left(1+R-2\sqrt{R}\cos \theta \right)}^2}.$ (4)

Рассчитанные по соотношениям (4) спектральные зависимости ε₁ и ε₂ использовали для восстановления спектральной зависимости функции энергетических потерь – Imε^–1, – характеризующей интенсивность диссипации энергии электромагнитной волны в кристалле, в соответствии с выражением:

$-\mathrm{Im}{\epsilon }^{-1}={\epsilon }_2{\left({\epsilon }_1^2+{\epsilon }_2^2\right)}^{-1}.$ (5)

Полученные таким образом спектральные зависимости функции энергетических потерь – Imε^–1 – представлены на рис. 3, из которого видно, что влияние некоторого процесса, усиливающееся при уменьшении температуры, приводит к расщеплению пика функции энергетических потерь на два максимума. Природу указанного процесса анализировали в работе [9], в которой отмечено, что некоторый процесс также является причиной появления особенностей температурных зависимостей магнитной восприимчивости кристалла Bi_0.6Sb_1.4Te₃. В соответствии с данными, представленными на рис. 1, рассматриваемым процессом может быть электронный переход между неэквивалентными экстремумами валентной зоны с энергией ∆Е, энергия которого уменьшается при снижении температуры, и, таким образом, смещается навстречу увеличивающейся, как это видно из рис. 2, энергии плазмона [9].

Рис. 3. Спектральные зависимости функции энергетических потерь Imε^–1, кристалла Bi_0.6Sb_1.4Te₃ при температурах 78 (1); 101 (2); 173 (3); 292 К (4), рассчитанные при помощи соотношений Крамерса–Кронига из спектров коэффициента отражения R.

Как следует из теоретического анализа последствий сближения энергий плазмона и электронного перехода, выполненного в работах [21–25], в этом случае можно ожидать усиления плазменных колебаний за счет рекомбинации электронно-дырочных пар с испусканием плазмонов. Также отметим, что в работе [24] теоретически показана возможность формирования двух устойчивых состояний электронной системы в условиях вынужденного плазменного резонанса в полупроводнике, находящемся в переменном электрическом поле, в том случае, если энергия плазмона будет достаточна для возникновения ударной ионизации. Тогда, в соответствии с выражением (2), рост концентрации свободных носителей заряда приведет к увеличению плазменной частоты, а следовательно, к выходу системы из резонанса и прекращению процесса ударной ионизации. С другой стороны, процесс рекомбинации неравновесных носителей заряда, уменьшающий плазменную частоту и энергию плазмона, будет способствовать сближению Е_р и ∆Е, и активации носителей заряда плазмонами. Аналогичный процесс может происходить и в исследованном кристалле Bi_0.6Sb_1.4Te₃, с той только разницей, что электронный переход с уровня химического потенциала в подзону тяжелых дырок будет сопровождаться увеличением концентрации легких дырок и энергии плазмона.

Следовательно, стабилизация положения плазменного минимума, а соответственно, и пиков функции энергетических потерь, частота которых, как видно из рис. 3, не изменяется при уменьшении температуры от 101 до 78 К, может быть связана с процессом, теоретически описанном в работе [24].

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

В заключение отметим, что разница в энергетическом положении пиков функции энергетических потерь, представленных на рис. 3 кривыми 1 и 2, составляет 13 мэВ. Это примерно в восемь раз меньше энергии плазмона в кристалле Bi_0.6Sb_1.4Te₃ при температуре 101 К, что согласуется с выражением (1). В ходе предстоящих исследований планируется изучить возможность интерпретации наблюдаемого явления как проявление связанного состояния дырки и плазмона.

ФИНАНСИРОВАНИЕ РАБОТЫ

Исследование выполнено за счет гранта Российского научного фонда № 22-22-20055, при финансовой поддержке правительства Забайкальского края.

Конфликт интересов. Автор данной работы заявляет, что у него нет конфликта интересов.

作者简介

N. Stepanov

编辑信件的主要联系方式.
Email: np-stepanov@mail.ru
俄罗斯联邦, 672038, Chita

参考

补充文件

附件文件

动作

1. JATS XML

下载

2. Fig. 1. Dependences of the energies of the plasmon Ep (1, 2) and the transition of electrons between nonequivalent extrema of the valence band ∆E (3, 4) in Bi2Te3–Sb2Te3 crystals at temperatures of 80 (1, 3) and 300 K (2, 4) [9].

下载 (89KB)

索引源数据

3. Fig. 2. Reflectivity spectra R of the Bi0.6Sb1.4Te3 crystal obtained at temperatures of 292 (1); 250 (2); 220 (3); 173 (4); 101 (5); 78 K (6).

下载 (139KB)

索引源数据

4. Fig. 3. Spectral dependences of the energy loss function Imε–1 of the Bi0.6Sb1.4Te3 crystal at temperatures of 78 (1); 101 (2); 173 (3); 292 K (4), calculated using the Kramers–Kronig relations from the spectra of the reflection coefficient R.

下载 (98KB)

索引源数据