Skyrmions and Fluctuations of Spin Spirals in Strongly Correlated Fe1–хCoхSi with Noncentrosymmetric Cubic Structure
- Authors: Povzner А.А.1, Volkov А.G.1, Nogovitsyna Т.А.1
-
Affiliations:
- Ural Federal University Named After the First President of Russia B. N. Yeltsin
- Issue: No 8 (2024)
- Pages: 78-84
- Section: Articles
- URL: https://ogarev-online.ru/1028-0960/article/view/274328
- DOI: https://doi.org/10.31857/S1028096024080102
- EDN: https://elibrary.ru/ELDEWZ
- ID: 274328
Cite item
Full Text
Abstract
Strongly correlated Fe1–хCoxSi solid solutions with broken B20-type cubic structure are studied. Within the framework of the spin-fluctuation theory and in the model of the density of electronic states, arising from first-principles calculations within the framework of the generalized gradient approximation taking into account strong Coulomb correlations (GGA+U) temperature transitions are considered in strongly correlated Fe1–хCoxSi alloys (for example, x = 0.2, 0.3) with the Dzyaloshinskii–Moriya (DM) interaction. It is shown that in the compositions under consideration, a first-order magnetic phase transition, which is prolonged in temperature, occurs, during which the sign of the intermode coupling parameter in the Ginzburg–Landau functional changes. It is found that such a transition results in the formation of skyrmion A-phases in limited ranges of temperatures and external magnetic fields, beyond which the experimentally observed fluctuations of spin spirals are realized. The constructed (h–Т)-diagrams (which indicate the range of long-range order, fluctuation and skyrmion phases) of Fe1–хCoxSi at x = 0.2 and 0.3 are consistent with the experiment.
Full Text
ВВЕДЕНИЕ
Моносилициды 3d-переходных металлов с нарушенной кубической структурой типа В20, такие как MnSi [1, 2], Fe1–хCoxSi [3, 4] и Fe1–хMnxSi [5], относятся к группе веществ, в которых наличие неоднородного обменного и хирального взаимодействия Дзялошинского–Мория (ДМ) [6, 7] приводит к возникновению геликоидальных ферромагнитных спиновых спиралей с периодами, которые примерно на два порядка превышают период кристаллической структуры, и с фиксированными по направлению волновыми векторами.
В области магнитных фазовых переходов в этих материалах в результате нейтронографических экспериментов можно наблюдать промежуточное (между геликоидальной и парамагнитной фазами) состояние с ближним порядком в спиновой системе, в котором происходят флуктуации спирали [8, 9]. При приложении внешних магнитных полей в этих материалах возникают скирмионы [10], природа формирования которых остается не выясненной.
В настоящей работе в рамках флуктуационной теории зонного магнетизма исследованы наблюдаемые при коротковолновом рассеянии поляризованных нейтронов ближний порядок в хиральной спиновой системе и скирмионы при температурных фазовых переходах первого рода в Fe1–хCoxSi (на примере составов с x = 0.2 и 0.3).
МОДЕЛЬ
Сильно коррелированную электронную систему хиральных магнетиков Fe1–хСоxSi будем описывать на основе модели Хаббарда, учитывающей зонное движение и внутриатомные кулоновские корреляции [11, 12]. При моделировании внутриатомных корреляций будем принимать во внимание различие внутриатомных кулоновских взаимодействий на узлах кристаллической решетки, занятых атомами Fe или Co, а энергетический спектр зонного движения электронов будем рассматривать на основе результатов первопринципных расчетов в рамках обобщенного градиентного приближения с учетом сильных кулоновских корреляций (GGA+U), учитывающих кристаллическую структуру. Из результатов первопринципных расчетов электронной структуры сплавов Fe1–xCoxSi, следует, что уровень Ферми сплавов находится в верхней энергетической зоне, сформированной преимущественно t0-состояниями, в которой орбитальным вырождением и взаимодействием Хунда можно пренебречь. На этом основании для расчетов используем гамильтониан модели Хаббарда [12], включающий слагаемые, описывающие зонное движение сильно коррелированных d-электронов в t0-орбитальном состоянии, энергетический спектр которых может быть рассчитан в приближении GGA+U. Кроме того, для описания ферромагнитного геликоидального упорядочения, включим в данный гамильтониан слагаемое, описывающее энергию ДМ-взаимодействия, записанное в приближении среднего поля (в силу релятивистской малости этого взаимодействия): — среднее поле Дзялошинского, — вектор неоднородной намагниченности на волновом векторе магнитной структуре q в единицах два магнетона Бора (2mB), .
Используя для учета межэлектронных корреляций процедуру преобразований Стратоновича–Хаббарда [13], сведем исходную многочастичную задачу к описанию движения не взаимодействующих между собой d-электронов со спектром во флуктуирующих в пространстве и времени обменном (ξ) и зарядовом (η) полях. В результате статистическую сумму Z(x, hq) сильно коррелированных d-электронов Fe1–xCoxSi запишем в виде интеграла от функционала Гинзбурга–Ландау–Бразовского [14, 15] по реальным и мнимым частям этих полей:
(1)
Здесь: индекс j нумерует реальную и мнимую части стохастических ξ- и η-полей; , — элемент телесного угла в направлении вектора ; ν = (n, τ), n и — вектор узла кристаллической решетки, занятый Fe или Co, и мацубаровское время соответственно; , , UFe и UCo — кулоновские потенциалы, соответственно, железа и кобальта, а функционал Гинзбурга–Ландау имеет вид:
(2)
где — плотности состояний d-электронов Fe1–xCoxSi при энергии химического потенциала m, значение которого определяется условием электронейтральности (подробнее см. ниже); — параметр спин-спинового и спин-зарядового межмодовых взаимодействий, – n-ая производная плотности состояний по энергии (); среднее поле включает однородное внешнее магнитное поле h (в единицах 2mB) и поле Дзялошинского. Величины
и
— фурье-образы обменного и зарядового полей на узле n и в представлении мацубаровского , описывают как термодинамические эффекты, так и концентрационные флуктуации локальной спиновой и зарядовой плотностей соответственно; — заполнение d-состояний электронами со спином σ(=±1) в приближении GGA+U; x — концентрация Co; δpn = pn – x, pn — идемпотентный оператор, равный единице, если узел n кристаллической решетки Fe1–xCoxSi занят атомом Co, и нулю — если занят атомом Fe. Будем считать, что атомы Co и Fe распределены по узлам кристаллической решетки хаотически, то есть , где чертой над величинами обозначена операция усреднения по узлам кристаллической решетки.
Отметим, что в рассматриваемой задаче о фазовых переходах в киральных магнетиках с аномально большими периодами магнитной структуры, квантово-статистическое вычисление выражения для функционала свободной энергии можно рассматривать в приближении, когда пространственно-временная неоднородность локальных полей [16, 17] возникает вследствие зависимости магнитной восприимчивости Паули от квазиимпульса и частоты. Поэтому функционал свободной энергии (2) следует дополнить слагаемым , где , с четырехмерным вектором q = (q, w2n), в котором q — квазиимпульс, w2n — мацубаровская Бозе-частота. Слагаемое дает поправку, учитывающую пространственно-временную неоднородность функции Линдхарда. Введение этого слагаемого позволяет учесть аномальное изменение фактора обменного усиления в области фазового перехода [16].
Поскольку в исследуемых квазибинарных сплавах зарядовое упорядочение является невозможным, и флуктуации зарядовой плотности ведут к большим флуктуациям энергии, постольку они являются маловероятными. Поэтому, при расчете статистической суммы (1), слагаемыми, пропорциональными с q ≠ 0, можно пренебречь.
Вычисление функциональных интегралов в (1) осуществляли в приближении седловой точки, отвечающем условию максимума подынтегрального выражения в (1) по переменным: (), и с q ≠ 0, и с q ≠ 0 и w2n= 0, c q = (q, w2n) при w2n≠0. Можно показать [12], что получаемые перевальные значения обменных полей связаны с фурье-образами локальной намагниченности и спиновыми корреляторами соотношениями: и y = (x, y, z).
Из условий перевала для обменных полей получаем уравнения магнитного состояния
(3а)
(3б)
где — парамагнитный фактор обменного усиления, – средний квадрат термодинамических флуктуаций спиновой плотности; — Фурье-образ локальной намагниченности на узле, — перенормированный концентрационными флуктуациями параметр межмодового взаимодействия.
Достаточное условие существования максимума подынтегральной функции (1), а значит устойчивости найденных решений уравнений (3а, 3б), сводится к следующим неравенствам:
; .
Это условие соответствует стандартному термодинамическому условию положительности магнитной восприимчивости [12].
Химический потенциал системы (m) удовлетворяет условию перевала по , которое оказывается эквивалентным условию электронейтральности и в первом неисчезающем приближении по зарядовым и обменным полям имеет вид:
(4)
Для параметра пространственно-временной неоднородности будем использовать модель функции Линдхарда [18, 19], и после аналитического продолжения на ось действительных частот будем записывать в виде:
(5)
где — в единицах 2kF, параметры A и С выражаются через значения плотности состояний и ее производных на энергии Ферми при нормальном давлении, , — скорость на поверхности Ферми, — модуль волнового вектора Ферми.
Тогда из условия максимума подынтегрального выражения статистической суммы (1) по компонентам волнового вектора q для модуля волнового вектора геликоидальной магнитной структуры q0 направленного перпендикулярно плоскости, в которой лежат вектора и , имеем: .
При анализе фазовых переходов первого рода в модели Гинзбурга–Ландау в соответствии с уравнениями магнитного состояния (3а, 3б) получаем, что хиральный ферромагнитный дальний порядок реализуется, когда фактор обменного усиления (D–1) и параметр межмодового взаимодействия (κ) положительны. В этих условиях дальний порядок можно описать как “левый” хиральный, с фурье-образами намагниченности , , и где магнитная восприимчивость
. (6)
Для значений внешнего однородного магнитного поля, определяемых неравенством: , решения уравнений (3а, 3б) описывают скирмионную систему, в которой
, , . (7)
Вследствие стохастических флуктуаций фазы φ оси квантования внутри скирмионных областей могут быть направлены в одном из трех направлений системы координат. Поэтому уравнения (7) в случае скирмионной решетки следует отнести к локальной системе координат и в согласии с экспериментом [10] скирмионная фаза характеризуется шестью векторами одинаковых по модулю q0i.
В полях, удовлетворяющих неравенству , происходит смена знака параметра межмодового взаимодействия и с увеличением температуры реализуется фазовый переход первого рода. Выше температуры ТC, которая определяется из условия κ(TC) = 0 при D–1 < 0 возникает термодинамически неустойчивая фаза флуктуаций магнитного момента спиралей.
В этой температурно-концентрационной области (TC T ТDM) сохраняется “левый” хиральный ближний магнитный порядок в виде фрагментов спиновой спирали:
и , (8)
с изменяющимися хаотически фазами φ, которые, как мы предполагаем, являются разностью электронных фаз Берри [20], поскольку известно, что в соединениях семейства со структурой типа В20 на поверхности Ферми имеется пересечение ветвей спектра, которое приводит к кривизне Берри [21, 22], причем , .
Вследствие ферромагнитных спиновых корреляций значение φ оказывается фиксированным в пределах радиуса корреляций RС~÷1/2, который при D–1 < 0 определяется выражением:
.
Далее с изменением температуры и внешнего магнитного поля формируется изменение знака фактора обменного усиления, что приводит к возникновению при ТDM(Н) (определяется условием D–1(ТDM) = 0) парамагнитного состояния с положительным значением параметра межмодового взаимодействия. Области спиновых корреляций характеризуются фиксированным значением фазы φ. Если φ исчезает, то исчезают и решения (8), описывающие спиновые корреляции.
МАГНИТНАЯ (h–Т)-ДИАГРАММА В МОДЕЛИ ЭЛЕКТРОННОЙ СТРУКТУРЫ MnSi
Для численного анализа полученных выражений были использованы плотности электронных состояний, рассчитанные в рамках приближения GGA+U для составов Fe1–xCoxSi с х = 0.2 и 0.3. Соответствующие результаты представлены на рис. 1. Кроме того, согласно полученным результатам для сплавов Fe1–xCoxSi, плотность электронных состояний состоит из двух зон, разделенных энергетической щелью, а зона, в которой находится уровень Ферми, формируется синглетными t0-электронными состояниями. Можно отметить, что в рассматриваемых составах уровень Ферми расположен вблизи области локального минимума плотности состояний (рис. 1).
Рис. 1. Плотность электронных состояний sp (1) и d (2) сплавов Fe1–xCoxSi x = 0.2 (сверху) и 0.3 (снизу). Положение уровня Ферми совпадает с началом отсчета энергии. Параметры хаббардовского взаимодействия задавали в приближении виртуального кристалла: , UCo = 2.4 эВ, UFe = 1.2 эВ, x — концентрация кобальта.
Используя выражения (3), (4) и результаты расчетов в рамках GGA+U можно показать, что в сплавах Fe0.8Co0.2Si и Fe0.7Co0.3Si возникает смена знака κ, что ведет к резкому возрастанию тепловых флуктуаций. Значения параметров функции Линдхарда А и C определяли из сопоставления результатов расчетов магнитной восприимчивости (6) с экспериментальными данными при h = 0, а значения параметров Дзялошинского–Мория, использованные при расчетах, были заимствованы из работы [3].
Поскольку смена знака κ при температуре равной ТС не сопровождается исчезновением локального магнитного момента, так как магнитные фазовые переходы в исследуемых сплавах оказываются “растянутыми” по температуре. В интервале температур выше TC(х) и ниже ТDM(x) возникает область геликоидального ближнего порядка с флуктуациями магнитного момента “левых” киральных спиновых спиралей. Рассчитанные (h–T)-диаграммы для соединений с x = 0.2 и 0.3 приведены на рис. 2 и 3.
Рис. 2. Фазовая диаграмма сплава Fe0.8Co0.2Si: точки — экспериментальные данные [8]; линии — результат расчетов.
Рис. 3. Фазовая диаграмма сплава Fe0.7Co0.3Si: точки — экспериментальные данные [10]; линии — результат расчетов.
Кроме того, мы получаем, что на фазовых (h–T)-диаграммах формируются скирмионные “карманы” (область 2 на рис. 2 и 3).
Границы (h1 и h2) этого интервала полей определяются уравнением: и отвечают возникновению спиновых конических структур (область 1 на рис. 2 и 3). Кроме того, численный анализ показывает, что за температурно-полевыми границами области существования скирмионной фазы и области с геликоидальным дальним порядком (область 1 на рис. 2 и 3) реализуется фаза флуктуации магнитного момента спиралей (область 3 на рис. 2 и 3), которые наблюдаются при исследованиях коротковолнового рассеяния поляризованных нейтронов [4, 23].
ЗАКЛЮЧЕНИЕ
В настоящей работе с учетом результатов моделирования электронной структуры в рамках приближения GGA+U показано, что в киральных ферромагнетиках на основе квазибинарных сплавов переходных металлов (на примере Fe0.8Co0.2Si и Fe0.7Co0.3Si), термодинамические и концентрационные флуктуации магнитных моментов, приводят к концентрационным превращениям, при которых возможна смена знака параметра межмодового взаимодействия. Показано, что в рассматриваемых составах реализуется “размытый” по температуре магнитный фазовый переход первого рода, при котором имеет место изменение знака параметра межмодовой связи в функционале Гинзбурга–Ландау. В этом случае возникает промежуточная область между фазами с дальним порядком в магнитной системе и парамагнитной фазой с ближним порядком в спиновой системе, характеризуемым пространственными флуктуациями магнитного момента. Получены интервалы внешних магнитных полей, при которых в рассматриваемой области “размытого” фазового перехода возникают скирмионы.
Показано, что причиной возникновения наблюдаемых особенностей спиновых корреляций в геликоидальных ферромагнетиках Fe1–хCoxSi с ДМ-взаимодействием являются “размытые” по температуре фазовые переходы первого рода, которые, в соответствии с моделью Гинзбурга–Ландау, приводят к термодинамически неравновесному хиральному ферромагнетизму с отрицательной межмодовой связью.
ФИНАНСИРОВАНИЕ РАБОТЫ
Результаты были получены в рамках задания Министерства образования и науки Российской Федерации № FEUZ-2023-0015.
КОНФЛИКТ ИНТЕРЕСОВ
Авторы данной работы заявляют, что у них нет конфликта интересов.
About the authors
А. А. Povzner
Ural Federal University Named After the First President of Russia B. N. Yeltsin
Author for correspondence.
Email: a.a.povzner@urfu.ru
Russian Federation, Yekaterinburg, 620002
А. G. Volkov
Ural Federal University Named After the First President of Russia B. N. Yeltsin
Email: a.a.povzner@urfu.ru
Russian Federation, Yekaterinburg, 620002
Т. А. Nogovitsyna
Ural Federal University Named After the First President of Russia B. N. Yeltsin
Email: a.a.povzner@urfu.ru
Russian Federation, Yekaterinburg, 620002
References
- Beille J., Voiron J., Towfiq F., Roth M., Zhang Z.Y. // J. Phys. F: Met.Phys. 1981. V. 11. P. 2153.
- Стишов С.М., Перова А.Е. // УФН. 2011. T. 181. № 11. C. 1157. https://www.doi.org/10.3367/UFNr.0181.201111b.1157
- Григорьев С.В., Дядькин В.А., Малеев С.В., Menzel D., Schoenes J., Lamago D., Москвин Е.В., Eckerlebe H. // ФТТ. 2010. T. 52. № 5. C. 852.
- Siegfried S.-A., Altynbaev E.V., Chubova N.M., Dyadkin V., Chernyshov D., Moskvin E.V., Menzel D., Heinemann A., Schreyer A., Grigoriev S.V. // Phys. Rev. B. 2015. V. 91. P. 184406. https://doi.org/10.1103/PhysRevB.91.184406
- Grigoriev S.V., Dyadkin V.A., Moskvin E.V., Lamago D., Wolf Th., Eckerlebe H., Maleyev S.V. // Phys. Rev. B. 2009. V. 79. P. 144417. https://www.doi.org/10.1103/PhysRevB.79.144417
- Дзялошинский И.Е. // ЖЭТФ. 1957. T. 32. № 6. C. 1548.
- Moriya T. // Phys. Rev. 1960. V. 120. P. 91.
- Bauer A., Garst M., Pfleiderer C. // Phys. Rev. B. 2016. V. 93. P. 235144. https://doi.org/10.1103/PhysRevB.93.235144
- Janoschek M., Garst M., Bauer A., Krautscheid P., Georgii R., Boni P., Pfleiderer C. // Phys. Rev. B. 2013. V. 87. P. 134407. https://www.doi.org/10.1103/PhysRevB.87.134407
- Münzer W., Neubauer A., Adams T., Mühlbauer S., Franz C., Jonietz F., Georgii R., Böni P., Pedersen B., Schmidt M., Rosch A., Pfleiderer C. // Phys. Rev. B. 2010. V. 72. P. 041203. http://dx.doi.org/10.1103/PhysRevB.81.041203
- Hubbard J. // Proc. Roy. Soc. A. 1963. V. 276. P. 238.
- Moriya T. // Spin Fluctuations in Itinerant Electron Magnetism. Berlin: Springer-Verlag, 1985.
- Hubbard J. // Phys. Rev. Lett. 1959. V. 3. P. 77.
- Brazovskii S.A., Dzyaloshinskii I.E., Kukharenko B.G. // Sov. Phys. JETP. 1976. V. 43. P. 1178.
- Brando M., Belitz D., Grosche F.M., Kirkpatrick T.R. // Rev. Mod. Phys. 2016. V. 88. P. 25006. https://doi.org/10.1103/RevModPhys.88.025006
- Hertz J.A., Klenin M.A. // Phys. Rev. B. 1974. V. 10. № 3. P. 1084. https://doi.org/10.1103/PhysRevB.10.1084
- Hertz J.A., Klenin M.A. // Physica B. 1977. V. 91. № 1. P. 49.
- Lindhard J. // Dan. Mat. Fys. Medd. 1954. V. 28. № 8. P. 1.
- Dzyaloshinskii I.E., Kondratenko P.S. // Sov. Phys. JETP. 1976. V. 43. № 5. P. 1036.
- Berry M.V. // Proc. Royal Soc. London A. 1984. V. 392. P. 45. https://doi.org/10.1098/rspa.1984.0023
- Wilde M.A., Dodenhöft M., Niedermayr A., Bauer A., Hirschmann M.M., Alpin K., Schnyder A.P., Pfleiderer C. // Nature. 2021. V. 594. P. 374. https://doi.org/10.1038/s41586-021-03543-x
- Vergniory M.G., Elcoro L., Felser C., Regnault N., Bernevig B.A., Wang Z. // Nature. 2019. V. 566. P. 480. https://doi.org/10.1038/s41586-019-0954-4
- Bannenberg L.J., Kakurai K., Qian F., Lelievre-Berna E., Dewhurst C.D., Onose Y., Endoh Y., Tokura Y., Pappas C. // Phys. Rev. B. 2016. V. 94. P. 104406. https://doi.org/10.1103/PhysRevB.94.104406
Supplementary files
