Палладий, нанесенный на гидротермально модифицированный оксид алюминия: физико-химические и каталитические свойства

Обложка

Цитировать

Полный текст

Открытый доступ Открытый доступ
Доступ закрыт Доступ предоставлен
Доступ закрыт Только для подписчиков

Аннотация

Синтезирован палладиевый катализатор корочкового типа с иcпользованием в качестве носителя гидротермально модифицированного гранулированного оксида алюминия. Катализатор охарактеризован следующими методами: механическая прочность гранул на раздавливание, низкотемпературная адсорбция–десорбция азота, атомно-эмиссионная спектроскопия, конфокальная лазерная сканирующая микроскопия, энергодисперсионная спектроскопия, термопрограммируемое восстановление водородом. Проведена оценка активности катализатора в реакциях гидрирования двойной связи моноолефинов (этилен, гексен-1, α-метилстирол) в интервале температур 28–270°С, гидрирования ароматического кольца (α-метилстирол) в интервале температур 170–270°С, дегидратации третичного спирта (трет-бутанол) в интервале температур 100–200°С. Установлено наличие у катализатора бифункциональной активности: гидрирующей и дегидратирующей.

Полный текст

Доступ закрыт

Об авторах

Дамир Ильшатович Ягудин

Казанский национальный исследовательский технологический университет

Автор, ответственный за переписку.
Email: karalin@yandex.ru
ORCID iD: 0009-0001-7591-8540
Россия, 420015, Республика Татарстан, г. Казань, ул. К. Маркса, д. 68

Эрнест Александрович Каралин

Казанский национальный исследовательский технологический университет

Email: karalin@yandex.ru
ORCID iD: 0000-0002-4718-8608

д.т.н.

Россия, 420015, Республика Татарстан, г. Казань, ул. К. Маркса, д. 68

Максим Александрович Бочков

Казанский национальный исследовательский технологический университет

Email: karalin@yandex.ru
ORCID iD: 0009-0000-6433-3566
Россия, 420015, Республика Татарстан, г. Казань, ул. К. Маркса, д. 68

Галина Геннадьевна Елиманова

Казанский национальный исследовательский технологический университет

Email: karalin@yandex.ru
ORCID iD: 0000-0002-0328-8164

к.х.н.

Россия, 420015, Республика Татарстан, г. Казань, ул. К. Маркса, д. 68

Харлампий Эвклидович Харлампиди

Казанский национальный исследовательский технологический университет

Email: karalin@yandex.ru
ORCID iD: 0000-0003-3157-873X

д.х.н.

Россия, 420015, Республика Татарстан, г. Казань, ул. К. Маркса, д. 68

Список литературы

  1. Kwak B.-S., Kim T.-J., Lee S.-I. Hydrogenolysis of α-methylbenzyl alcohol over bifunctional catalysts // Appl. Catal. A. 2003. V. 238. P. 141–148. https://doi.org/10.1016/S0926-860X(02)00347-2
  2. Опаркин А. В., Каралин Э. А., Муртазин Н. Ф., Харлампиди Х. Э. Переработка диметилфенилкарбинола в рамках технологии CHPO // Вестн. Технол. ун-та. 2015. Т. 18. № 10. С. 118–120. https://www.elibrary.ru/ucbpgp
  3. Ягудин Д. И., Каралин Э. А., Елкин Н. С., Бочков М. А., Елиманова Г. Г., Харлампиди Х. Э. Возможные направления образования побочных продуктов на стадии эпоксидирования в кумольной технологии получения оксида пропилена // Вестн. Технол. ун-та. 2023. Т. 26. № 12. С. 78–84. https://www.elibrary.ru/ornbbq
  4. Альмяшева О. В., Корыткова Э. Н., Маслов А. В., Гусаров В. В. Получение нанокристаллов оксида алюминия в гидротермальных условиях // Неорган. материалы. 2005. Т. 41. № 5. С. 540–547. https://www.elibrary.ru/hshfnt [Alʹmyasheva O. V., Korytkova E. N., Maslov A. V., Gusarov V. V. Preparation of nanocrystalline alumina under hydrothermal conditions // Inorg. Mater. 2005. V. 41. N 5. P. 460–467. https://doi.org/10.1007/s10789-005-0152-7].
  5. Mironenko R. M., Belskaya O. B., Talsi V. P., Gulyaeva T. I., Kazakov M. O., Nizovskii A. I., Kalinkin A. V., Bukhtiyarov V. I., Lavrenov A. V., Likholobov V. A. Effect of γ-Al2O3 hydrothermal treatment on the formation and properties of platinum sites in Pt/γ-Al2O3 catalysts // Appl. Catal. A. 2014. V. 469. P. 472–482. https://doi.org/10.1016/j.apcata.2013.10.027
  6. Jiajie H., Jean-Philippe T., Brent H. S. Improving hydrothermal stability of supported metal catalysts for biomass conversions: A review // ACS Catal. 2021. V. 11. N 9. P. 5248–5270. https://doi.org/10.1021/acscatal.1c00197
  7. Пат. РФ 2705589 (опубл. 2019). Способ получения катализатора для жидкофазного гидрирования смесей, содержащих карбонильные и гидроксильные производные ароматических углеводородов.
  8. Пат. РФ 2817112 (опубл. 2024). Способ получения носителя на основе оксида алюминия с регулируемой удельной поверхностью.
  9. Столяров И. П., Демина Л. И., Черкашина Н. В. Препаративный синтез ацетата палладия(II): реакции, промежуточные и побочные продукты // Журн. неорган. химии. 2011. Т. 56. № 10. С. 1611–1616. https://www.elibrary.ru/ofrlhp [Stolyarov I. P., Demina L. I., Cherkashina N. V. Preparative synthesis of palladium(II) acetate: Reactions, intermediates, and by-products // Russ. J. Inorg. Chem. 2011. V. 56. N 10. P. 1532–1537. https://doi.org/10.1134/S003602361110024X].
  10. Васильев В. А., Каралин Э. А., Галямова К. Н., Опаркин А. В., Гарифуллин А. Р. Изменение механической прочности алюмооксидного катализатора дегидратации 1-фенилэтанола в условиях промышленного процесса // Вестн. Технол. ун-та. 2015. Т. 18. № 4. С. 115–116. https://www.elibrary.ru/tmyyhd
  11. Бурганов Б. Т., Каралин Э. А., Васильев В. А., Харлампиди Х. Э. Катализатор селективного гидрирования ацетилена на основе оксида алюминия А-64 // Вестн. Казан. технол. ун-та. 2014. Т. 17. № 23. С. 53–55. https://www.elibrary.ru/tccvup
  12. Васильев В. А., Михтахов И. С., Опаркин А. В., Каралин Э. А. Исследование поверхности гетерогенных катализаторов методом конфокальной оптической микроскопии // Вестн. Технол. ун-та. 2015. Т. 18. № 10. С. 95–97. https://www.elibrary.ru/ucbpdn
  13. Zhuang Y. Q., Claeys M., van Steen E. Novel synthesis route for egg-shell, egg-white and egg-yolk type of cobalt on silica catalysts // Appl. Catal. A. 2006. V. 301. P. 138–142. https://doi.org/10.1016/j.apcata.2005.11.029
  14. Laskin A., Ilʹyasov I., Lamberov A. Transformation of the active component during oxidative and reductive activation of the palladium hydrogenation catalyst // New J. Chem. 2020. V. 44. P. 1719–1732. https://doi.org/10.1039/C9NJ05578A
  15. Liu R.-J., Crozier P. A., Smith C. M., Hucul D. A., Blackson J., Salaita G. Metal sintering mechanisms and regeneration of palladium/alumina hydrogenation catalysts // Appl. Catal. A. 2005. V. 282. P. 111–121. https://doi.org/10.1016/j.apcata.2004.12.015
  16. Мулагалеев Р. Ф., Кирик С. Д., Головнёв Н. Н. Ацетаты палладия: молекулярная схема взаимного превращения // Журн. Сиб. Федер. ун-та. Химия. 2008. Т. 1. № 3. С. 249–259. https://www.elibrary.ru/jvyazf
  17. Лыу Кам Л., Нгуен Т., Дао Ти Ким Т., Гайдай Н. А., Агафонов Ю. А., Ха Кам А., Хоанг Тиен К., Лапидус А. Л. Кинетика изомеризации н-гексана на нанесенных палладиевых катализаторах // Кинетика и катализ. 2017. Т. 58. № 3. С. 327–337. https://doi.org/10.7868/80453881117030108 https://www.elibrary.ru/yspkcz [Luu Cam L., Nguyen T., Dao Thi Kim T. Gaidai N. A., Agafonov Yu. A., Ha Cam A., Hoang Tien C., Lapidus A. L. Kinetics of n-hexane isomerization over supported palladium catalysts // Kinet. Catal. 2017. V. 58. N 3. P. 311–320. https://doi.org/10.1134/S0023158417030090].
  18. Каралин Э. А., Васильев В. А., Малямов А. С., Опаркин А. В. Межмолекулярная каталитическая дегидратация изомерных фенилэтанолов в газовой фазе // Вестн. Технол. ун-та. 2016. Т. 19. № 17. С. 23–24. https://www.elibrary.ru/wxbugr
  19. Ravenelle R. M., Copeland J. R., Kim W. G., Crittenden J. C., Sievers C. Structural changes of γ-Al2O3-supported catalysts in hot liquid water // ACS Catal. 2011. V. 1. N 5. P. 552–561. https://doi.org/10.1021/cs1001515
  20. Пат. РФ 2236437 (опубл. 2004). Способ каталитической гидрогенизационной обработки легкой фракции пиролизной смолы.

Дополнительные файлы

Доп. файлы
Действие
1. JATS XML
Скачать
2. Рис. 1. Изотермы адсорбции–десорбции азота Al2O3 и гидротермально модифицированного Al2O3.

Скачать (74KB)
Метаданные
3. Рис. 2. Распределение объема микропор по размерам пор гидротермально модифицированного Al2O3 и катализатора (Pd, нанесенный на гидротермально модифицированный Al2O3).

Скачать (67KB)
Метаданные
4. Рис. 3. Глубина проникновения каталитически активного компонента в гранулу катализатора (Pd, нанесенный на гидротермально модифицированный Al2O3).

Скачать (157KB)
Метаданные
5. Рис. 4. Локальная концентрация Pd по сечению гранулы катализатора (Pd, нанесенный на гидротермально модифицированный Al2O3).

Скачать (118KB)
Метаданные
6. Рис. 5. Профиль термопрограммируемого восстановления водородом катализатора (Pd, нанесенный на гидротермально модифицированный Al2O3).

Скачать (62KB)
Метаданные
7. Рис. 6. Температурная зависимость константы равновесия (1) и концентрации изопропилциклогексана (2).

Скачать (70KB)
Метаданные

© Российская академия наук, 2024

Согласие на обработку персональных данных с помощью сервиса «Яндекс.Метрика»

1. Я (далее – «Пользователь» или «Субъект персональных данных»), осуществляя использование сайта https://journals.rcsi.science/ (далее – «Сайт»), подтверждая свою полную дееспособность даю согласие на обработку персональных данных с использованием средств автоматизации Оператору - федеральному государственному бюджетному учреждению «Российский центр научной информации» (РЦНИ), далее – «Оператор», расположенному по адресу: 119991, г. Москва, Ленинский просп., д.32А, со следующими условиями.

2. Категории обрабатываемых данных: файлы «cookies» (куки-файлы). Файлы «cookie» – это небольшой текстовый файл, который веб-сервер может хранить в браузере Пользователя. Данные файлы веб-сервер загружает на устройство Пользователя при посещении им Сайта. При каждом следующем посещении Пользователем Сайта «cookie» файлы отправляются на Сайт Оператора. Данные файлы позволяют Сайту распознавать устройство Пользователя. Содержимое такого файла может как относиться, так и не относиться к персональным данным, в зависимости от того, содержит ли такой файл персональные данные или содержит обезличенные технические данные.

3. Цель обработки персональных данных: анализ пользовательской активности с помощью сервиса «Яндекс.Метрика».

4. Категории субъектов персональных данных: все Пользователи Сайта, которые дали согласие на обработку файлов «cookie».

5. Способы обработки: сбор, запись, систематизация, накопление, хранение, уточнение (обновление, изменение), извлечение, использование, передача (доступ, предоставление), блокирование, удаление, уничтожение персональных данных.

6. Срок обработки и хранения: до получения от Субъекта персональных данных требования о прекращении обработки/отзыва согласия.

7. Способ отзыва: заявление об отзыве в письменном виде путём его направления на адрес электронной почты Оператора: info@rcsi.science или путем письменного обращения по юридическому адресу: 119991, г. Москва, Ленинский просп., д.32А

8. Субъект персональных данных вправе запретить своему оборудованию прием этих данных или ограничить прием этих данных. При отказе от получения таких данных или при ограничении приема данных некоторые функции Сайта могут работать некорректно. Субъект персональных данных обязуется сам настроить свое оборудование таким способом, чтобы оно обеспечивало адекватный его желаниям режим работы и уровень защиты данных файлов «cookie», Оператор не предоставляет технологических и правовых консультаций на темы подобного характера.

9. Порядок уничтожения персональных данных при достижении цели их обработки или при наступлении иных законных оснований определяется Оператором в соответствии с законодательством Российской Федерации.

10. Я согласен/согласна квалифицировать в качестве своей простой электронной подписи под настоящим Согласием и под Политикой обработки персональных данных выполнение мною следующего действия на сайте: https://journals.rcsi.science/ нажатие мною на интерфейсе с текстом: «Сайт использует сервис «Яндекс.Метрика» (который использует файлы «cookie») на элемент с текстом «Принять и продолжить».