Комплекс октафторпропионилацетоната магния с N,N,N’,N’-тетраметилэтилендиамином, [Mg(tmeda)(ofhac)2] как потенциальный летучий прекурсор пленок MgF2

Обложка

Цитировать

Полный текст

Открытый доступ Открытый доступ
Доступ закрыт Доступ предоставлен
Доступ закрыт Только для подписчиков

Аннотация

Разнолигандные комплексы магния со фторированными β-дикетонами и диаминами перспективны в качестве прекурсоров для получения тонких пленок MgF2 методом химического осаждения из газовой фазы (MOCVD). В настоящей работе проведено комплексное исследование наиболее летучего на данный момент представителя этого семейства, [Mg(tmeda)(ofhac)2] (tmeda = (CH3)2NCH2CH2CN(CH3)2, ofhac = C2F5COCHCOCF3–. Методом ДСК определены характеристики процесса плавления (Тпл. = 354.4 ± 0.6 K, ∆пл.Н = 23.3 ± 0.9 кДж/моль) и показано, что комплекс стабилен в конденсированной фазе как минимум до 473 K. Исследована температурная зависимость теплоемкости в интервале 298–403 K. Методом переноса в потоке гелия измерены температурные зависимости давления насыщенного пара над твердым (318–352 K) и жидким (358–393 K) комплексом. Определены термодинамические параметры сублимации и испарения. С помощью квантово-химических расчетов (B3LYP-D3(BJ) / def2-SVP, def2-TZVP и OPBE / TZ2P-J) проведено сравнение возможных изомеров комплекса (по положению C2F5-заместителей).

Полный текст

Доступ закрыт

Об авторах

Е. С. Викулова

Институт неорганической химии СО РАН

Автор, ответственный за переписку.
Email: lazorevka@mail.ru
Россия, Новосибирск

Э. А. Рихтер

Институт неорганической химии СО РАН; Новосибирский государственный университет

Email: lazorevka@mail.ru
Россия, Новосибирск; Новосибирск

С. В. Сысоев

Институт неорганической химии СО РАН

Email: lazorevka@mail.ru
Россия, Новосибирск

Д. П. Пищур

Институт неорганической химии СО РАН

Email: lazorevka@mail.ru
Россия, Новосибирск

А. Д. Федоренко

Институт неорганической химии СО РАН

Email: lazorevka@mail.ru
Россия, Новосибирск

Н. Б. Морозова

Институт неорганической химии СО РАН

Email: lazorevka@mail.ru
Россия, Новосибирск

Список литературы

  1. Raut H.K., Ganesh V.A., Nair A.S., Ramakrishna S. // Energ. Environ. Sci. 2011. V. 4. Nо. 10. P. 3779. https://doi.org/10.1039/C1EE01297E
  2. Kemnitz E., Wuttke S., Coman S.M. // Eur. J. Inorg. Chem. 2011. Nо. 31. P. 4773. https://doi.org/10.1002/ejic.201100539
  3. Eshaghi A., Mesbahi M., Aghaei A.A. // Optik. 2018. V. 161. P. 1. https://doi.org/10.1016/j.ijleo.2018.02.029
  4. Guo S., Yang L., Dai B., Geng F. et al. // Phys. Stat. Sol. (a). 2020. V. 217. Nо. 16. 2000149. https://doi.org/10.1002/pssa.202000149
  5. Kraytsberg A., Drezner H., Auinat M. et al. // ChemNanoMat. 2015. V. 1. Nо. 8. P. 577. https://doi.org/10.1002/cnma.201500149
  6. Chen X., Li W., Dou S., Wang, L. et al. // J. Materiomics. 2021. V. 7. N. 6. P. 1318. https://doi.org/10.1016/j.jmat.2021.02.014
  7. Zhai C., Dai C.Y., Lv X., Shi B. et al. // Bioinorg. Chem. Appl. 2022. 7636482 https://doi.org/10.1155/2022/7636482
  8. Chen H., Kang F., Luo Z., Liu J. // Mater. Corros. 2019. V. 70. Nо. 7. P. 1242. https://doi.org/10.1002/maco.201810456
  9. Ning J., Zheng Y., Ren Y., Li L. et al. // Sci. Bull. 2022. V. 67. Nо. 7. P. 707. https://doi.org/10.1016/j.scib.2021.12.005
  10. Ivkov S.A., Barkov K.A., Domashevskaya E.P., Ganshina E.A. et al. // Appl. Sci. 2023. V. 13. Nо. 5. P. 2992. https://doi.org/10.3390/app13052992
  11. Löbmann P. // Nanomaterials. 2018. V. 8. Nо. 5. 295. https://doi.org/10.3390/nano8050295
  12. Wang Y., Bajestani Z.G., Lhoste J., Auguste S. et al. // Materials. 2020. V. 13. Nо. 16. 3566 https://doi.org/10.3390/ma13163566
  13. Ma C., Zhao C., Liu J., Liu Z. et al. // Chem. Phys. Lett. 2021. V. 762. 138086. https://doi.org/10.1016/j.cplett.2020.138086
  14. Tian J.H., Song T., Sun X.W., Liu Z.J. et al. // Physica B Condens. 2012. V. 407. Nо. 3. P. 551–554. https://doi.org/10.1016/j.physb.2011.11.047
  15. Mäntymäki M., Ritala M., Leskelä M. // Coatings. 2018. V. 8. Nо. 8. 277. https://doi.org/10.3390/coatings8080277
  16. Fragala M.E., Toro R.G., Rossi P., Dapporto P. et al. // Chem. Mater. 2009. V. 21. Nо. 10. 2062-2069. https://doi.org/10.1021/cm802923w
  17. Belcher R., Cranley C.R., Majer J.R. // Anal. Chim. Acta. 1972. V. 60. Nо. 1. P. 109–116. https://doi.org/10.1016/S0003-2670(01)81889-4
  18. Otway D.J., Rees Jr.W.S. // Coord. Chem. Rev. 2000. V. 210. Nо. 1. P. 279. https://doi.org/10.1016/S0010-8545(00)00360-X
  19. Kuratieva N.V., Vikulova E.S., Zherikova K.V. // J. Struct. Chem. 2018. V. 59. P. 131–135. https://doi.org/10.1134/S0022476618010195
  20. Kim H.S., George S.M., Park B.K. et al. // Dalton Trans. 2015. V. 44. Nо. 5. P. 2103–2109. https://doi.org/10.1039/C4DT03497J
  21. Presti F.L., Pellegrino A.L., Malandrino G. // Dalton Trans. 2022. V. 51. Nо. 18. P. 7352–7362. https://doi.org/10.1039/D2DT00479H
  22. Wang L., Yang Y., Ni J., Stern C.L. et al. // Chem. Mater. 2005. V. 17. Nо. 23. P. 5697–5704. https://doi.org/10.1021/cm0512528
  23. Vikulova E.S., Sukhikh A.S., Mikhaylova M.A. et al. // J. Struct. Chem. 2022. V. 63. Nо. 8. P. 1323–1332. https://doi.org/10.1134/S0022476622080133
  24. Vikulova E.S., Zherikova K.V., Sysoev S.V. et al. // J. Therm. Anal. Calorim. 2019. V. 137. P. 923. https://doi.org/10.1007/s10973-018-07991-y
  25. Викулова Е.С., Сысоев С.В., Сартакова А.В. и др. // Журн. неорг. химии. 2023. T. 68. № 2. С. 167. https://doi.org/10.31857/S0044457X22601560
  26. Рихтер Э.А., Lee X.-Y., Викулова Е.С. и др. // Журн. структур. химии. 2023. T. 64. № 7. 113129 https://doi.org/10.26902/JSC_id113129
  27. Mikhailovskaya T.F., Makarov A.G., Selikhova N.Y. et al. // J. Fluor. Chem. 2016. V. 183. P. 44–58. https://doi.org/10.1016/j.jfluchem.2016.01.009
  28. Tikhova V.D., Fadeeva V.P., Nikulicheva O.N. et al. // Chem. Sust. Develop. 2022. V. 30. P. 640–653. https://doi.org/10.15372/CSD2022427
  29. Vikulova E.S., Cherkasov S.A., Nikolaeva N.S. et al. // J. Therm. Anal. Calorim. 2019. V. 135. P. 2573–2582. https://doi.org/10.1007/s10973-018-7371-z
  30. Neese F. // Wiley Interdiscip. Rev. Comput. Mol. Sci. 2012. V. 2. Nо. 1. P. 73–78. https://doi.org/10.1002/wcms.81
  31. Becke A.D. // J. Chem. Phys. 1986. V. 8. Nо. 8. P. 4524–4529. https://doi.org/10.1063/1.450025
  32. Perdew J.P. // Phys. Rev. B. 1986. V. 33. N. 12. P. 8822–8824. https://doi.org/10.1103/PhysRevB.33.8822
  33. Grimme S., Ehrlich S., Goerigk L. // J. Comput. Chem. 2011. V. 32. Nо. 7. P. 1456–1465. https://doi.org/10.1002/jcc.21759
  34. Grimme S., Antony J., Ehrlich S., Krieg H. // J. Chem. Phys. 2010. V. 132. Nо. 15. 154104. https://doi.org/10.1063/1.3382344
  35. Weigend F., Ahlrichs R. // Phys. Chem. Chem. Phys. 2005. V. 7. Nо. 18. P. 3297. https://doi.org/10.1039/B508541A
  36. Prascher B.P., Woon D.E., Peterson K.A. et al. // Theor. Chem. Acc. 2011. V. 128. P. 69–82. https://doi.org/10.1007/s00214-010-0764-0
  37. Haettig C. // Phys. Chem. Chem. Phys. 2005. V. 7. P. 59–66. https://doi.org/10.1039/B415208E
  38. Schreckenbach G., Ziegler T. // J. Phys. Chem. 1995. V. 99. Nо. 2. P. 606–611. https://doi.org/10.1021/j100002a024
  39. te Velde G., Bickelhaupt F.M., Baerends E.J. et al. // J. Comput. Chem. 2001. V. 22. P. 931–967. https://doi.org/10.1002/jcc.1056
  40. ADF 2022.1, SCM, Theoretical Chemistry, Vrije Universiteit, Amsterdam, The Netherlands, http://www.scm.com
  41. Swart M., Ehlers A.W., Lammertsma K. // Mol. Phys. 2004 V. 102. I. 23–24. P. 2467–2474. https://doi.org/10.1080/0026897042000275017
  42. Autschbach J. // ChemPhysChem. 2009. V. 10. P. 2274–2283. https://doi.org/10.1002/cphc.200900271
  43. Zherikova K.V., Verevkin S.P. Fluid Phase Equilib. 2018. V. 472. P. 196–203. https://doi.org/10.1016/j.fluid.2018.05.004
  44. Vikulova E.S., Zherikova K.V., Piryazev D.A. et al. // J. Struct. Chem. 2017. V. 58. P. 1681–1684. https://doi.org/10.1134/S0022476617080297
  45. Barreca D., Carraro G., Fois E. et al. // J. Phys. Chem. C. 2018. V. 122. Nо. 2. P. 1367–1375. https://doi.org/10.1021/acs.jpcc.7b10277
  46. Stienen C., Grahl J., Wölper C. et al. // RSC Adv. 2022. V. 12. Nо. 35. P. 22974–22983. https://doi.org/10.1039/D2RA01338J
  47. Benedet M., Barreca D., Fois E. et al. // Dalton Trans. 2023. https://doi.org/10.1039/D3DT01282D

Дополнительные файлы

Доп. файлы
Действие
1. JATS XML
Скачать
2. Рис. 1. Структурные формулы разнолигандных комплексов магния, обсуждаемых в работе.

Скачать (85KB)
Метаданные
3. Рис. 2. Оценка термической стабильности [Mg(tmeda)(ofhac)2].

Скачать (81KB)
Метаданные
4. Рис. 3. Температурная зависимость теплоемкости [Mg(tmeda)(ofhac)2].

Скачать (51KB)
Метаданные
5. Рис. 4. Температурные зависимости давления насыщенного пара над комплексами [Mg(tmeda)(L)2]: L = ofhac (полые точки — данные, рассчитанные из массы конденсата, заполненные точки — данные, рассчитанные из потери массы источника), L = tfac [24], btfac [25].

Скачать (108KB)
Метаданные
6. Рис. 5. Оптимизированные структуры цис- и транс-изомеров [Mg(tmeda)(ofhac)2]. Атомы водорода и фтора опущены для упрощения рисунка.

Скачать (81KB)
Метаданные
7. Рис. 6. Теоретические 1H ЯМР спектры цис- и транс-изомеров [Mg(tmeda)(ofhac)2].

Скачать (70KB)
Метаданные

© Российская академия наук, 2024

Согласие на обработку персональных данных с помощью сервиса «Яндекс.Метрика»

1. Я (далее – «Пользователь» или «Субъект персональных данных»), осуществляя использование сайта https://journals.rcsi.science/ (далее – «Сайт»), подтверждая свою полную дееспособность даю согласие на обработку персональных данных с использованием средств автоматизации Оператору - федеральному государственному бюджетному учреждению «Российский центр научной информации» (РЦНИ), далее – «Оператор», расположенному по адресу: 119991, г. Москва, Ленинский просп., д.32А, со следующими условиями.

2. Категории обрабатываемых данных: файлы «cookies» (куки-файлы). Файлы «cookie» – это небольшой текстовый файл, который веб-сервер может хранить в браузере Пользователя. Данные файлы веб-сервер загружает на устройство Пользователя при посещении им Сайта. При каждом следующем посещении Пользователем Сайта «cookie» файлы отправляются на Сайт Оператора. Данные файлы позволяют Сайту распознавать устройство Пользователя. Содержимое такого файла может как относиться, так и не относиться к персональным данным, в зависимости от того, содержит ли такой файл персональные данные или содержит обезличенные технические данные.

3. Цель обработки персональных данных: анализ пользовательской активности с помощью сервиса «Яндекс.Метрика».

4. Категории субъектов персональных данных: все Пользователи Сайта, которые дали согласие на обработку файлов «cookie».

5. Способы обработки: сбор, запись, систематизация, накопление, хранение, уточнение (обновление, изменение), извлечение, использование, передача (доступ, предоставление), блокирование, удаление, уничтожение персональных данных.

6. Срок обработки и хранения: до получения от Субъекта персональных данных требования о прекращении обработки/отзыва согласия.

7. Способ отзыва: заявление об отзыве в письменном виде путём его направления на адрес электронной почты Оператора: info@rcsi.science или путем письменного обращения по юридическому адресу: 119991, г. Москва, Ленинский просп., д.32А

8. Субъект персональных данных вправе запретить своему оборудованию прием этих данных или ограничить прием этих данных. При отказе от получения таких данных или при ограничении приема данных некоторые функции Сайта могут работать некорректно. Субъект персональных данных обязуется сам настроить свое оборудование таким способом, чтобы оно обеспечивало адекватный его желаниям режим работы и уровень защиты данных файлов «cookie», Оператор не предоставляет технологических и правовых консультаций на темы подобного характера.

9. Порядок уничтожения персональных данных при достижении цели их обработки или при наступлении иных законных оснований определяется Оператором в соответствии с законодательством Российской Федерации.

10. Я согласен/согласна квалифицировать в качестве своей простой электронной подписи под настоящим Согласием и под Политикой обработки персональных данных выполнение мною следующего действия на сайте: https://journals.rcsi.science/ нажатие мною на интерфейсе с текстом: «Сайт использует сервис «Яндекс.Метрика» (который использует файлы «cookie») на элемент с текстом «Принять и продолжить».