Новый способ охлаждения твердотельной мишени при производстве радионуклидов йод-123/124 на циклотроне

Аннотация

Исследована возможность охлаждения мишени из ТеО₂ при производстве радионуклидов на основе ^123/124I. Рассмотрены различные способы охлаждения, применяемые при производстве радиофармпрепаратов, их достоинства и недостатки. Предложен новый способ охлаждения, заключающийся в охлаждении передней стороны твердотельной мишени (слоя ТеО₂) мелкодисперсным потоком распыленной воды. На циклотроне Томского политехнического университета проведены эксперименты по охлаждению мишени из ТеО₂, облучаемой пучком ускоренных дейтронов. При расходе воды равном 15 мл/мин и диаметре факела распыления 38 мм от мишени была отведена мощность 113 Вт при температуре поверхности мишени 120–130°С.

Полный текст

1. Введение

Радионуклиды йода используются в ядерной медицине в качестве диагностических и терапевтических агентов. Данные изотопы производят на циклотроне с использованием ускоренного пучка протонов либо дейтронов при облучении мишени из обогащенного ТеО₂.

При производстве радиоизотопов на циклотроне для обеспечения максимального выхода целевого нуклида стараются использовать максимально возможный ток пучка заряженных частиц. Энергия, теряемая заряженными частицами при торможении в веществе мишени, рассеивается в виде тепла. В результате происходит нагрев, вещество переходит в другое фазовое состояние: расплавляется, испаряется, сублимирует, и мы вынуждены ограничивать плотность тока пучка и, следовательно, интенсивность наработки радионуклида. Это обстоятельство снижает производительность циклотрона и ухудшает экономические параметры производства радионуклидов.

Проблема сильного радиационного разогрева может быть решена, если использовать принудительное охлаждение мишени и, сохранив высокую плотность тока заряженных частиц, с помощью теплоотвода исключить возможность фазовых превращений.

Это особенно актуально для двухслойных мишеней, которые используются при производстве радиоактивного йода для медицинских целей [1]. Технология получения данных нуклидов на циклотроне включает в себя облучение мишени, состоящей из диоксида теллура, обогащенного по определенному изотопу и нанесенного на подложку из материала с высоким коэффициентом теплопроводности (Pt, Ta). В данном случае подложку будем считать задней, а слой диоксида теллура – передней стороной или передней поверхностью мишени. Из-за низкой теплопроводности TeO₂ (30 мВт×см^-1·К^-1 [2]) процесс передачи тепла от вещества мишени к охлаждаемой подложке сильно затрудняется. Поэтому для увеличения производительности процесса наработки радионуклидов необходимо применять дополнительное охлаждение передней стенки мишени по направлению к пучку.

В данной работе рассматривается новый способ охлаждения передней поверхности двухслойной оксидной мишени, целью которого является увеличение коэффициента теплоотдачи между передней поверхностью мишени и потоком теплоносителя. В этом случае возможно увеличение рабочего тока пучка и производительности процесса наработки радионуклидов.

2. Теплоотвод при облучении твердотельной мишени в циклотроне

При промышленном производстве изотопов йода в качестве мишени используется порошок ТеО₂, методом расплава нанесенный на подложку из Pt. Данная мишень позволяет выделять радионуклид ¹²³I или ¹²⁴I из мишени без ее разрушения методом термодиффузии в области температур фазового перехода плавления ТеО₂, обеспечивая высокий выход, высокие радионуклидную и радиохимическую чистоту. Кроме того, кислород в составе мишени способствует полному испарению йода при термическом выделении йода из мишени, что помогает разрушить теллур-йодную связь. Однако теплопроводность ТеО₂ очень низкая (30 мВт×см^-1·К^-1), поэтому существует необходимость дополнительного переднего охлаждения мишени.

В настоящее время классическая система охлаждения мишени при производстве радиофармпрепаратов представляет собой специальный узел, в котором происходит облучение и охлаждение мишени. В данном устройстве на переднюю поверхность мишени подается поток газообразного гелия под давлением 2 бара и с расходом 60 л/мин, который является теплоносителем. В результате конвективной теплопередачи гелий отводит часть тепла от вещества мишени и затем попадает в теплообменник, где охлаждается до комнатной температуры и вновь подается на мишень [3]. В некоторых случаях, например на циклотроне Р7М Томского политехнического университета [4], вместо гелия используется воздух. Однако преимущества гелия заключаются в более высокой теплопроводности (0.152 Вт×см^-1·К^-1) [5]) по сравнению с воздухом (0.0259 Вт×см^-1·К^-1 [5]), а также в его инертности, что исключает химические взаимодействия с материалом мишени.

Действительно, гелий имеет достаточно высокий коэффициент теплоотдачи по сравнению с воздухом, но при этом количество отведенной тепловой мощности с использованием газового теплоносителя представляет собой крайне низкую величину в пределах 5–7 Вт [6]. Это значит, что он не способен внести серьезный вклад в процесс отвода тепла от мишени. Таким образом, для охлаждения передней стороны мишени необходимо использовать теплоноситель с гораздо более высоким коэффициентом теплоотдачи.

3. Описание способа охлаждения

Для получения коммерчески доступных препаратов на основе ¹²³I/¹²⁴I основными являются реакции на протонах (¹²⁴Te(p,n)¹²⁴I, ¹²²Te(p,2n)¹²³I) и дейтронах (¹²⁴Te(d,2n)¹²⁴I, ¹²²Te(d,n)¹²³I) с использованием обогащенного ^122/124TeО₂ как материала мишени [7]. В качестве нового способа предложено охлаждение передней стороны мишени мелкодисперсным потоком воды, распыленной с помощью ультразвуковой колебательной системы (УЗКС). Схема устройства показана на рис. 1.

Рис. 1. Схема УЗКС: 1 – концентратор, 2 – пьезоэлементы, 3 – отражающая накладка, 4 – стягивающая шпилька, 5 – изолирующая втулка, 6 – поясок крепления, 7 – рабочий инструмент, 8 – канал подачи воды.

Устройство УЗКС собрано по технологическим схемам, указанным в работах [8–10]. Оно состоит из преобразователя, согласующего элемента и рабочего излучающего инструмента. В преобразователе (активном элементе) колебательной системы происходит преобразование энергии электрических колебаний в энергию упругих колебаний ультразвуковой частоты и создается знакопеременная механическая сила.

Согласующий элемент системы (пассивный концентратор) осуществляет трансформацию скоростей и обеспечивает согласование внешней нагрузки и активного внутреннего элемента.

Рабочий инструмент создает ультразвуковое поле в обрабатываемом объекте или непосредственно воздействует на него.

Распыление жидкости осуществляется следующим образом. Электрические колебания от электронного генератора подаются к пьезоэлектрическому преобразователю. В активной части преобразователя возбуждается стоячая продольная волна. При истечении из центрального канала жидкость распределяется по поверхности излучения в направлении от центрального канала к краям рабочего инструмента под действием разряжения, вызванного колебаниями поверхности излучения с ультразвуковой частотой [8]. Диаметр факела распыления подбирается равным диаметру мишени, толщина слоя воды на поверхности мишени подбирается исходя из “приемлемых” потерь энергии пучка заряженных частиц при прохождении через слой воды. Диаметр капель распыленной жидкости зависит от частоты колебаний УЗКС и для 22 кГц составляет 80–100 мкм [11].

Сущность предложенного способа заключается в следующем. При облучении твердотельной мишени пучком заряженных частиц охлаждение передней стороны осуществляется мелкодисперсным потоком воды с помощью устройства распыления жидкости (рис. 2). Производительность распыления подбирается таким образом, чтобы температура передней поверхности была выше температуры насыщения распыляемой жидкости, но ниже температуры, при которой режим кипения переходит в пленочный. В этом случае коэффициент теплоотдачи существенно увеличивается за счет процессов испарения.

Рис. 2. Схема экспериментальной установки: 1 – двухслойная мишень, 2 – выходное окно канала циклотрона, 3 – канал циклотрона, 4 – ультразвуковой генератор, 5 – насос подачи воды, 6 – бак с дистиллированной водой, 7 – устройство распыления, 8 – поток мелкодисперсно распыленной жидкости.

4. Особенности охлаждения мишени указанным способом

Основным недостатком газового теплоносителя, охлаждающего переднюю поверхность мишени, является низкий коэффициент теплоотдачи. В этой связи распыляемая вода имеет глобальное преимущество. В табл. 1 приведено расчетное сравнение различных способов охлаждения мишени, применимых на практике.

Таблица 1. Сравнение способов охлаждения передней поверхности мишени [6]

Способ охлаждения	Коэффициент теплоотдачи, Вт×м-1·К-1	Тепловая мощность, отводимая от мишени передним охлаждением, Вт	Комментарии
Охлаждение воздухом	169.9	6.45
Охлаждение гелием	208.6	7.92
Охлаждение мелкодисперсным потоком воды	32·103	359.2	Коэффициент теплоотдачи увеличивается за счет процессов кипения воды. Тепловая мощность, отводимая от мишени, увеличивается за счет увеличенного коэффициента теплоотдачи между передней поверхностью мишени и распыленной водой.

Режимы охлаждения подбираются индивидуально в зависимости от размеров мишени, начальной энергии пучка заряженных частиц и толщины слоя воды, которую мы можем подать на мишень.

Основная идея разработанного способа заключается в том, что производительность распыления подбирается таким образом, чтобы вода, попадая на разогретую поверхность мишени, испарялась, охлаждая мишень за счет энергии фазового перехода. В этой связи важно подобрать такой поток распыляемой воды, чтобы режим кипения постоянно поддерживался пузырьковым и не переходил в пленочный либо в обычное конвективное омывание мишени водой. Данный режим кипения зависит от температуры на поверхности мишени и может регулироваться увеличением либо уменьшением производительности распыления.

При прохождении пучка высокоэнергетических частиц через слой воды происходит ионизация атомов вещества и энергия пучка снижается. В этом случае также важно предусмотреть возможные потери энергии, если на поверхности мишени по каким-либо причинам будет поддерживаться слой воды определенной толщины. Если энергия пучка при прохождении слоя воды уменьшится до слишком низких энергий (менее 10 МэВ), выход конечного продукта также уменьшится либо целевая ядерная реакция вообще не будет происходить.

Еще один момент, связанный с потерями энергии пучка в слое воды на мишени, – это нагрев воды. Энергия пучка, рассеиваясь в веществе хладогента, нагревает ее, и в случае большого количества воды возможно ее полное испарение. В результате пучок испарит всю воду, и передняя сторона мишени останется без охлаждения.

Оптимальным ускорителем, на котором может быть реализовано данное устройство, является медицинский циклотрон с энергией протонов 18 МэВ и более. В этом случае возможно подавать на мишень достаточно большой слой воды (0.1–0.3 мм), которая снизит энергию пучка до 15–16 МэВ, но при этом обеспечит достаточное охлаждение мишени и высокий интегральный выход продукта реакции.

5. Исследование работоспособности предлагаемого способа охлаждения

Для апробации разработанного способа был проведен эксперимент по облучению мишени из природного TeO₂ пучком дейтронов с энергией 13.6 МэВ на циклотроне Р7М ТПУ. При выполнении эксперимента решались следующие задачи:

• исследование возможности охлаждения передней стороны двухслойной мишени с помощью мелкодисперсного распыления воды с расходом 15 мл/мин;
• измерение температуры платиновой подложки оксидной мишени в процессе облучения и охлаждения разными токами пучка;
• визуальное определение целостности слоя ТеО₂ после серии облучений различными токами.

В качестве измерителя температуры использовался прибор ТРМ200, состоящий из термопары (хромель-алюмель) и двухканального измерителя. Пределы допускаемых отклонений термоэдс чувствительных элементов датчика для термопары хромель-алюмель, согласно паспорту производителя [12], составляет ±0.004 °С.

Тепловая мощность, осаждаемая на мишени пучком дейтронов, не измеряется напрямую, а рассчитывается как произведение значений энергии в МэВ и тока пучка в мкА. Поскольку энергия дейтронов для данного циклотрона изначально установлена на уровне 13.6 МэВ, единственным прибором, с помощью которого можно косвенно измерить тепловую мощность, является микроамперметр, измеряющий ток пучка. Погрешность прибора составляет ±0.1 мкА.

Мишень представляет собой слой ТеО₂, наплавленный на подложку из Pt (рис. 3). Данная мишень является стандартной для использования в производственном процессе получения ¹²³I и имеет следующие параметры:

• диаметр слоя ТеО₂ – 20 мм,
• диаметр Pt подложки – 35 мм,
• толщина слоя ТеО₂ – 0.083 мм,
• толщина Pt подложки – 0.29 мм.

Рис. 3. Вид и размеры двухслойной мишени. Толщина мишени может варьироваться в зависимости от производственной необходимости.

При выходе из циклотрона пучок дейтронов с начальной энергией 13.6 МэВ попадает поочередно на Be–Al-фольгу (отделяет вакуум циклотрона от атмосферы), где теряет 0.5 МэВ, проходит слой воздуха толщиной 10 мм, с общими потерями 0.1 МэВ и попадает на слой воды на поверхности мишени (водяное переднее охлаждение), где теряет 1.7 МэВ. Таким образом, поверхность слоя ТеО₂ облучается пучком с энергией 11.3 МэВ. Потери энергии рассчитывались с использованием программы SRIM [13].

Охлаждение мишени осуществлялось мелкодисперсным потоком распыленной воды, направленным на переднюю поверхность мишени (по отношению к пучку). Вода распылялась с помощью ультразвуковой колебательной системы с частотой 22 кГц.

5.1. Облучение мишени ТеО₂ током 10 мкА

Эксперимент проводился с использованием пучка дейтронов. Время облучения составляло 5 мин, максимальная мощность пучка 113 Вт. Охлаждалась мишень только со стороны слоя ТеО₂, со следующими параметры облучения и охлаждения:

• тип ускоренных частиц – d,
• энергия – 11.3 МэВ,
• ток – 10±0.1 мкА,
• мощность пучка – 113±1 Вт,
• тепловыделение в слое ТеО₂ – 18.5±0.2 Вт,
• тепловыделение в слое Pt – 94.5±0.9 Вт,
• расход воды – 0.25 мл/с,
• диаметр факела распыления – 38 мм,
• толщина слоя воды на поверхности ТеО₂ – 0.2 мм.

Результаты измерений приведены в табл. 2 и на рис. 4. После установления теплового равновесия была проверена мишень: слой ТеО₂ без внешних изменений, что говорит о работоспособности предложенного способа и принципиальной возможности его использования в производственной практике.

Таблица 2. Результаты измерений при облучении мишени ТеО₂ током 10 мкА

Продолжительность облучения, с	Температура, ℃
0	24 ± 0.096
60	105 ± 0.42
120	120 ± 0.48
180	130 ± 0.52
240	133 ± 0.53
300	129 ± 0.51

Рис. 4. Изменение температуры во времени при тепловой мощности 116.9 Вт и расходе воды 15 мл/мин.

5.2. Облучение мишени ТеО₂ током 15 мкА

Во втором эксперименте было решено увеличить ток пучка до 15 мкА, таким образом тепловая мощность пучка составила 169.5±1 Вт, тепловыделение в слое ТеО₂ – 31 Вт, а в слое Pt – 138.5±0.3 Вт. Параметры охлаждения остались без изменений. В табл. 3 и на рис. 5 представлены результаты измерений.

Таблица 3. Результаты измерений при облучении мишени ТеО₂ током 15 мкА

Продолжительность облучения, с	Температура, ℃
0	27 ± 0.1
60	200 ± 0.8
120	250 ± 1.0
180	277 ± 1.1

Рис. 5. Изменение температуры во времени при тепловой мощности 175.3 Вт и расходе воды 15 мл/мин.

В данном эксперименте тепловое равновесие не установилось. Материал мишени (слой ТеО₂) частично разрушился, на поверхности появились ярко выраженные “горячие точки” – места локального перегрева мишенного материала.

6. Заключение

В эксперименте проводилось измерение температуры Pt-подложки двухслойной (ТеО₂ – Pt) мишени при облучении пучком дейтронов с энергией 13.6 МэВ и токами 10 мкА и 15 мкА. Охлаждение проводилось мелкодисперсным потоком воды, распыляемой с помощью УЗКС с частотой 22 кГц на переднюю поверхность мишени со стороны падающего пучка. Расход охлаждающей жидкости регулировался насосом и составлял 15 мл/мин.

Эксперименты доказали работоспособность системы с одним лишь передним охлаждением при общей тепловой мощности пучка 113 Вт. При низком расходе охлаждающей жидкости (15 мл/мин) и тепловой мощности 113 Вт температура мишени была в районе 120–130 °С. Расход воды необходимо поддерживать на минимально возможном значении в целях уменьшения потерь энергии пучка заряженных частиц. Для увеличения возможности отвода большой мощности (более 500 Вт) необходимо использовать совместное охлаждение передней и задней сторон мишени.

Разработанный способ позволяет увеличить рабочий ток пучка заряженных частиц при производстве радионуклидов за счет более эффективного переднего охлаждения мишени по сравнению с аналогами [3, 4]. Увеличение рабочего тока пучка позволит увеличить конечный выход радионуклида, повысить производительность технологии, т.е. активность производимого изотопа в единицу времени, и снизить затраты машинного времени циклотрона, что существенно снижает себестоимость производства. Однако для более полного понимания возможностей использования предложенной системы необходимо разработать тепловую модель процессов охлаждения мишени при облучении пучком заряженных частиц.

Финансирование работы

Работа выполнена в рамках программы Приоритет-2030-НИП/ЭБ-051-375-2023.