Гомогенные катализаторы окислительно-восстановительных процессов на основе растворов гетерополикислот. V. Разработка двухстадийного процесса окисления пропилена в ацетон

Обложка

Цитировать

Полный текст

Открытый доступ Открытый доступ
Доступ закрыт Доступ предоставлен
Доступ закрыт Только для подписчиков

Аннотация

Представлены исследования по разработке гомогенного бесхлоридного 2-стадийного процесса (1 – целевая реакция, 2 – регенерация катализатора) окисления пропилена в ацетон кислородом в присутствии катализатора \({\text{Pd}}_{{{\text{aq}}}}^{{{\text{2 + }}}}\) + Мо-V-Р-гетерополикислота (ГПК-х, х – число атомов V). Получено кинетическое уравнение целевой реакции, предложен механизм. Показано, что наиболее эффективны катализаторы на основе высокованадиевых модифицированных (некеггиновских) составов ГПК-хм. Кинетика окисления C3H6 в присутствии растворов кеггиновских ГПК-х и ГПК-xм одинакова, однако технологичными оказались только катализаторы \({\text{Pd}}_{{{\text{aq}}}}^{{{\text{2 + }}}}\) + ГПК-хм. Они имеют высокую термостойкость (до 180°C), позволяющую осуществлять быструю регенерацию катализатора кислородом. Это выгодно отличает катализаторы на основе ГПК-хм от кеггиновских ГПК-х, термостойкость которых ограничена 140°C. Возможность быстрой регенерации катализатора позволила замкнуть 2-стадийный каталитический цикл окисления С3Н6 в ацетон кислородом и открыла перспективу для практической реализации процесса в присутствии \({\text{Pd}}_{{{\text{aq}}}}^{{{\text{2 + }}}}\) + ГПК-хм. Проведены успешные испытания катализатора на стабильность.

Об авторах

Ю. А. Родикова

ФГБУН ФИЦ Институт катализа им. Г.К. Борескова СО РАН

Автор, ответственный за переписку.
Email: rodikova@catalysis.ru
Россия, 630090, Новосибирск, просп. Акад. Лаврентьева, 5

Е. Г. Жижина

ФГБУН ФИЦ Институт катализа им. Г.К. Борескова СО РАН

Email: rodikova@catalysis.ru
Россия, 630090, Новосибирск, просп. Акад. Лаврентьева, 5

Список литературы

  1. Cornell C.N., Sigman M.S. // Inorg. Chem. 2007. V. 46. P. 1903.
  2. Gligorich K.M., Sigman M.S. // Chem. Commun. 2009. P. 3854.
  3. McDonald R.I., Liu G., Stahl S.S. // Chem. Rev. 2011. V. 111. P. 2981.
  4. Sigman M.S., Werner E.W. // Acc. Chem. Res. 2012. V. 45. № 6. P. 874.
  5. Гогин Л.Л., Жижина Е.Г. // Катализ в промышленности. 2021. Т. 21. № 1−2. С. 67. Gogin L.L., Zhizhina E.G. // Catalysis in Industry. 2021. V. 13. № 3. P. 263.
  6. Smidt J., Hafner W., Jira R., Sedlmeier J., Sieber R., Kojer H., Rüttinger R. // Angew. Chem. 1959. V. 71. P. 176.
  7. Pat. 1049845 DE, 1959.
  8. Родикова Ю.А., Жижина Е.Г. // Кинетика и катализ. 2023. Т. 64. № 2. С. 121. (Rodikova Y.A., Zhizhina E.G. // Kinet. Catal. 2023. V. 64. № 2. P. 105.)
  9. Темкин О.Н. // Кинетика и катализ. 2020. Т. 61. № 5. С. 595.
  10. Жижина Е.Г., Шитова Н.Б., Матвеев К.И. // Кинетика и катализ. 1981. Т. 22. № 6. С. 1451. (Zhizhina E.G., Shitova N.B., Matveev K.I. // Kinet. Catal. 1981. V. 22. № 6. P. 1153.)
  11. Матвеев К.И., Жижина Е.Г., Одяков В.Ф., Пармон В.Н. // Катализ в промышленности. 2014. № 3. С. 32. (Matveev K.I., Zhizhina E.G., Odyakov V.F., Parmon V.N. // Catal. Indust. 2014. V. 6. № 3. P. 202.)
  12. Одяков В.Ф., Жижина Е.Г., Матвеев К.И., Пармон В.Н. // Катализ в промышленности. 2015. № 1. С. 18. (Odyakov V.F., Zhizhina E.G., Matveev K.I., Parmon V.N. // Catal. Indust. 2015. V. 7. № 2. P. 111.)
  13. Одяков В.Ф., Жижина Е.Г. // Кинетика и катализ. 2011. Т. 52. № 6. С. 849. (Odyakov V.F., Zhizhina E.G. // Kinet. Catal. 2011. V. 52. № 6. P. 828.)
  14. Жижина Е.Г., Гогин Л.Л. // Кинетика и катализ. 2021. Т. 62. № 5. С. 536. (Zhizhina E.G., Gogin L.L. // Kinet. Catal. 2021. V. 62. № 5. P. 580.)
  15. Жижина Е.Г., Гогин Л.Л., Родикова Ю.А., Бухтияров В.И. // Кинетика и катализ. 2021. Т. 62. № 2. С. 135. (Zhizhina E.G., Gogin L.L., Rodikova Y.A., Bukhtiyarov V.I. // Kinet. Catal. 2021. V. 62. № 2. P. 197.)
  16. Пaт. 2230612 C1 RU, 2004.
  17. Пaт. 2243818 C1 RU, 2005.
  18. Пaт. 2275960 C1 RU, 2006.
  19. Одяков В.Ф., Жижина Е.Г., Максимовская Р.И., Матвеев К.И. // Кинетика и катализ. 1995. Т. 36. № 5. С. 795. (Odyakov V.F., Zhizhina E.G., Maksimovskaya R.I., Matveev K.I. // Kinet. Catal. 1995. V. 36. № 5. P. 733.)
  20. Odyakov V.F., Zhizhina E.G., Maksimovskaya R.I. // Appl. Catal. A: Gen. 2008. V. 342. P. 126.
  21. Шитова Н.Б., Кузнецова Л.И., Матвеев К.И. // Изв. Сиб. отд. АН СССР, сер. хим. наук. 1973. Т. 25. № 1. С. 25.
  22. Коттон Ф., Уилкинсон Дж. Современная неорганическая химия. Ч. 3. Москва: Мир, 1969. 592 с. (Cotton F.A., Wilkinson G. Advanced inorganic chemistry: a comprehensive text. 2nd revised and augmented edition. Interscience publishers: a division of John Wiley & Sons.)
  23. Kingston J.V., Scollary G.R.A. // Chem. Commun. 1969. № 9. P. 455.
  24. Deeming A.T., Yonson B.F.G., Lewis I. // J. Organometal. Chem. 1969. V. 17. № 3. P. 40.
  25. Pat. 826603 BE, 1975.
  26. Матвеев К.И., Жижина Е.Г., Шитова Н.Б., Кузнецова Л.И. // Кинетика и катализ. 1977. Т. 18. № 2. С. 380. (Matveev K.I., Zhizhina E.G., Shitova N.B., Kuznetsova L.I. // Kinet. Catal. 1977. V. 18. № 2. P. 320.)
  27. Максимовская Р.И., Федотов М.А., Мастихин В.М., Кузнецова Л.И., Матвеев К.И. // Докл. АН СССР. 1978. Т. 240. С. 117.
  28. Zhizhina E.G., Kuznetsova L.I., Maksimovskaya R.I., Pavlova S.N., Matveev K.I. // J. Mol. Catal. 1986. V. 38. P. 345.
  29. Одяков В.Ф., Жижина Е.Г., Матвеев К.И. // ЖНХ. 2000. Т. 45. С. 1379. (Odyakov V.F., Zhizhina E.G., Matveev K.I. // Russ. J. Inorg. Chem. 2000. V. 45. № 8. P. 1258.)
  30. Zhizhina E.G., Odyakov V.F., Simonova M.V., Matveev K.I. // React. Kinet. Catal. Lett. 2003. V. 78. № 2. P. 373.
  31. Жижина Е.Г., Одяков В.Ф., Симонова М.В., Матвеев К.И. // Кинетика и катализ. 2005. Т. 46. № 3. С. 380. (Zhizhina E.G., Odyakov V.F., Simonova M.V., Matveev K.I. // Kinet. Catal. 2005. V. 46. № 3. P. 354.)
  32. Zhizhina E.G., Odyakov V.F. // Int. J. Chem. Kinet. 2014. V. 46. I. 9. P. 567.
  33. Максимов Г.М., Максимовская Р.И., Матвеев К.И. // ЖНХ. 1997. Т. 42. № 6. С. 990.
  34. Zhizhina E.G., Simonova M.V., Odyakov V.F., Matveev K.I. // Appl. Catal. A: Gen. 2007. V. 319. P. 91.
  35. Odyakov V.F., Zhizhina E.G., Rodikova Yu.A., Gogin L.L. // Eur. J. Inorg. Chem. 2015. V. 2015. № 22. P. 3618.
  36. Матвеев К.И., Шитова Н.Б., Жижина Е.Г. // Кинетика и катализ. 1976. Т. 17. № 4. С. 893. (Matveev K.I., Shitova N.B., Zhizhina E.G. // Kinet. Catal. 1976. V. 17. № 4. P. 779.)
  37. Dikshitulu L.S.A., Gopala Rao G. // Analyt. Bioanalyt. Chem. 1962. T. 189. № 5. C. 421.
  38. Zhizhina E.G., Odyakov V.F. // Appl. Catal. A: Gen. 2009. V. 358. № 2. P. 254.
  39. Одяков В.Ф., Кузнецова Л.И., Матвеев К.И. // ЖНХ. 1978. Т. 23. № 2. С. 457.
  40. Standard Potentials in Aqueous Solution. Eds. Bard A.J., Parsons R. New York: Dekker, 1985.
  41. Новый справочник химика и технолога. Электродные процессы. Химическая кинетика и диффузия. Коллоидная химия. Санкт-Петербург: АНО НПО “Профессионал”, 2004. С. 19.
  42. Шитова Н.Б., Кузнецова Л.И., Юрченко Э.Н., Овсянникова И.А., Матвеев К.И. // Изв. АН СССР, Сер. хим. 1973. № 8. С. 1453.
  43. Пaт. 1420714 A1 SU, 1995.
  44. Пaт. 1555941 A1 SU, 1995.
  45. Gouzerh P., Proust A. // Chem. Rev. 1998. V. 98. P. 77.
  46. Кожевников И.В., Тарабанько В.Е., Матвеев К.И. // Кинетика и катализ. 1981. Т. 22. С. 619.
  47. Жижина Е.Г., Кузнецова Л.И., Матвеев К.И. // Кинетика и катализ. 1988. Т. 29. № 1. С. 130. (Zhizhina E.G., Kuznetsova L.I., Matveev K.I. // Kinet. Catal. 1988. V. 29. P. 113.)
  48. Темкин О.Н., Брук Л.Г. // Успехи химии. 1983. Т. 52. С. 117.
  49. Путин А.Ю., Кацман Е.А., Темкин О.Н., Брук Л.Г. // Журн. физ. химии. 2017. Т. 91. № 4. С. 654.
  50. Путин А.Ю., Кацман Е.А., Брук Л.Г. // Журн. физ. химии. 2019. Т. 93. № 2. С. 199.
  51. Жижина Е.Г., Симонова М.В., Одяков В.Ф., Матвеев К.И. // Катализ в промышленности. 2005. № 2. С. 17.

Дополнительные файлы

Доп. файлы
Действие
1. JATS XML
Скачать
2.

Скачать (76KB)
Метаданные
3.

Скачать (72KB)
Метаданные
4.

Скачать (205KB)
Метаданные


Согласие на обработку персональных данных с помощью сервиса «Яндекс.Метрика»

1. Я (далее – «Пользователь» или «Субъект персональных данных»), осуществляя использование сайта https://journals.rcsi.science/ (далее – «Сайт»), подтверждая свою полную дееспособность даю согласие на обработку персональных данных с использованием средств автоматизации Оператору - федеральному государственному бюджетному учреждению «Российский центр научной информации» (РЦНИ), далее – «Оператор», расположенному по адресу: 119991, г. Москва, Ленинский просп., д.32А, со следующими условиями.

2. Категории обрабатываемых данных: файлы «cookies» (куки-файлы). Файлы «cookie» – это небольшой текстовый файл, который веб-сервер может хранить в браузере Пользователя. Данные файлы веб-сервер загружает на устройство Пользователя при посещении им Сайта. При каждом следующем посещении Пользователем Сайта «cookie» файлы отправляются на Сайт Оператора. Данные файлы позволяют Сайту распознавать устройство Пользователя. Содержимое такого файла может как относиться, так и не относиться к персональным данным, в зависимости от того, содержит ли такой файл персональные данные или содержит обезличенные технические данные.

3. Цель обработки персональных данных: анализ пользовательской активности с помощью сервиса «Яндекс.Метрика».

4. Категории субъектов персональных данных: все Пользователи Сайта, которые дали согласие на обработку файлов «cookie».

5. Способы обработки: сбор, запись, систематизация, накопление, хранение, уточнение (обновление, изменение), извлечение, использование, передача (доступ, предоставление), блокирование, удаление, уничтожение персональных данных.

6. Срок обработки и хранения: до получения от Субъекта персональных данных требования о прекращении обработки/отзыва согласия.

7. Способ отзыва: заявление об отзыве в письменном виде путём его направления на адрес электронной почты Оператора: info@rcsi.science или путем письменного обращения по юридическому адресу: 119991, г. Москва, Ленинский просп., д.32А

8. Субъект персональных данных вправе запретить своему оборудованию прием этих данных или ограничить прием этих данных. При отказе от получения таких данных или при ограничении приема данных некоторые функции Сайта могут работать некорректно. Субъект персональных данных обязуется сам настроить свое оборудование таким способом, чтобы оно обеспечивало адекватный его желаниям режим работы и уровень защиты данных файлов «cookie», Оператор не предоставляет технологических и правовых консультаций на темы подобного характера.

9. Порядок уничтожения персональных данных при достижении цели их обработки или при наступлении иных законных оснований определяется Оператором в соответствии с законодательством Российской Федерации.

10. Я согласен/согласна квалифицировать в качестве своей простой электронной подписи под настоящим Согласием и под Политикой обработки персональных данных выполнение мною следующего действия на сайте: https://journals.rcsi.science/ нажатие мною на интерфейсе с текстом: «Сайт использует сервис «Яндекс.Метрика» (который использует файлы «cookie») на элемент с текстом «Принять и продолжить».