Квантовохимическое моделирование реакций в системе наночастицы золота–кислород–водород

Обложка

Цитировать

Полный текст

Открытый доступ Открытый доступ
Доступ закрыт Доступ предоставлен
Доступ закрыт Только для подписчиков

Аннотация

Выполнены квантовохимические расчеты теплот адсорбции H2 и О2 на простейшем электронейтральном кластере Au3 или отрицательно заряженном кластере золота Au3-. Предложен детальный механизм взаимодействия O2 c адсорбатом (Au3H2)- и рассчитана энергетика элементарных реакций взаимодействия, приводящих к образованию (Au3O)- и H2O в качестве продуктов. Также рассчитана энергетика элементарных реакций взаимодействия (Au3O)- с H2, приводящих к образованию Au3- и H2O. На основании расчетов предложено объяснение экспериментальных результатов по взаимодействию водорода и кислорода с наночастицами золота, нанесенными на пиролитический графит. Поскольку находящиеся на графите наночастицы золота заряжены отрицательно, в расчетах содержащим золото наночастицам также придавался отрицательный заряд.

Полный текст

Доступ закрыт

Об авторах

М. В. Гришин

Федеральный исследовательский центр химической физики им. Н.Н. Семёнова Российской академии наук

Email: slutsky@chph.ras.ru
Россия, Москва

Д. Т. Баймухамбетова

Федеральный исследовательский центр химической физики им. Н.Н. Семёнова Российской академии наук

Email: slutsky@chph.ras.ru
Россия, Москва

А. К. Гатин

Федеральный исследовательский центр химической физики им. Н.Н. Семёнова Российской академии наук

Email: slutsky@chph.ras.ru
Россия, Москва

С. Ю. Сарвадий

Федеральный исследовательский центр химической физики им. Н.Н. Семёнова Российской академии наук

Email: slutsky@chph.ras.ru
Россия, Москва

В. Г. Слуцкий

Федеральный исследовательский центр химической физики им. Н.Н. Семёнова Российской академии наук

Автор, ответственный за переписку.
Email: slutsky@chph.ras.ru
Россия, Москва

В. А. Харитонов

Федеральный исследовательский центр химической физики им. Н.Н. Семёнова Российской академии наук

Email: slutsky@chph.ras.ru
Россия, Москва

Список литературы

  1. Wittstock A., Zielasek V., Biener J., Friend C.M., Baumer M. // Science. 2010. V. 327. P. 319. https://doi.org/10.1126/science.1183591
  2. Raptis C., Garcia H., Stratakis M. // Angew. Chem. Int. Ed. 2009. V. 48. P. 3133. https://doi.org/10.1002/anie.200805838
  3. Taylor S.F.R., Sa J., Hardacre C. // ChemCatChem. 2011. V. 3. P. 119. https://doi.org/10.1002/cctc.201000337
  4. Zhu Y., Tian L., Jiang Z. et al. // J. Catal. 2011. V. 281. P. 106. https://doi.org/10.1016/j.jcat.2011.04.007
  5. Corma A., Serna P. // Science. 2006. V. 313. P. 332. https://doi.org/10.1126/science.1128383
  6. Гатин А.К., Гришин М.В., Гуревич С.А. и др. // Изв. АН. Сер. Хим. 2014. № 8. С. 1696.
  7. Kozhevin V.M., Yavsin D.A., Kouznetsov V.M. et al. // J. Vac. Sci. Techn. B. 2000. V. 18. P. 1402. https://doi.org/10.1116/1.591393
  8. Гришин М.В., Гатин А.К., Слуцкий В.Г. и др. // Хим. физика. 2022. Т. 41. № 6. С. 3. https://doi.org/10.31857/S0207401X22060048
  9. Гришин М.В., Гатин А.К., Слуцкий В.Г. и др. // Хим. физика. 2023. Т. 42. № 1. С. 3. https://doi.org/10.31857/S0207401X23010053
  10. Grishin M.V., Gatin A.K., Kharitonov V.A. et al. // Russ. J. Phys. Chem. B. 2022. V. 16. № 2. P. 211. https://doi.org/10.1134/S199079312232001X
  11. Дохликова Н.В., Гатин А.К., Сарвадий С.Ю. и др. // Хим. физика. 2022. Т. 41. № 4. С. 72. https://doi.org/10.31857/S0207401X22040021
  12. Ozaki T. // Phys. Rev. B. 2003. V.67. 155108 https://doi.org/10.1103/PhysRevB.67.155108
  13. Ozaki T., Kino H. // Phys. Rev. B. 2004. V.68. https://doi.org/10.1103/PhysRevB.69.195113
  14. Розанов Л.Н. Вакуумная техника. 2-е изд. М.: Высш. шк., 1990.

Дополнительные файлы

Доп. файлы
Действие
1. JATS XML
Скачать
2. Рис. 1. Структуры Au3 и Au3-, а также структуры изомеров электронейтральных и отрицательно заряженных адсорбатов Au3H2 и (Au3H2)-. Серые метки – Au, черные – H. Расстояния – в Å. Теплоты адсорбции в ккал/моль приведены в квадратных скобках.

Скачать (68KB)
Метаданные
3. Рис. 2. Структуры изомеров электронейтральных и отрицательно заряженных адсорбатов Au3O2 и (Au3O2)-. Серые метки – Au, белые – O. Расстояния – в Å. Теплоты адсорбции в ккал/моль приведены в квадратных скобках.

Скачать (117KB)
Метаданные
4. Рис. 3. Механизм взаимодействия стабильного отрицательно заряженного адсорбата (H–Au3–H)- с двумя молекулами O2. Серые метки – Au, белые – O, черные – H. Расстояния – в Å. Теплоты элементарных реакций в ккал/моль приведены в квадратных скобках.

Скачать (124KB)
Метаданные
5. Рис. 4. Механизм взаимодействия отрицательно заряженного оксида (Au3O)- с молекулой H2. Серые метки – Au, белые – O, черные – H. Расстояния – в Å. Теплоты элементарных реакций в ккал/моль приведены в квадратных скобках.

Скачать (119KB)
Метаданные

© Российская академия наук, 2025

Согласие на обработку персональных данных с помощью сервиса «Яндекс.Метрика»

1. Я (далее – «Пользователь» или «Субъект персональных данных»), осуществляя использование сайта https://journals.rcsi.science/ (далее – «Сайт»), подтверждая свою полную дееспособность даю согласие на обработку персональных данных с использованием средств автоматизации Оператору - федеральному государственному бюджетному учреждению «Российский центр научной информации» (РЦНИ), далее – «Оператор», расположенному по адресу: 119991, г. Москва, Ленинский просп., д.32А, со следующими условиями.

2. Категории обрабатываемых данных: файлы «cookies» (куки-файлы). Файлы «cookie» – это небольшой текстовый файл, который веб-сервер может хранить в браузере Пользователя. Данные файлы веб-сервер загружает на устройство Пользователя при посещении им Сайта. При каждом следующем посещении Пользователем Сайта «cookie» файлы отправляются на Сайт Оператора. Данные файлы позволяют Сайту распознавать устройство Пользователя. Содержимое такого файла может как относиться, так и не относиться к персональным данным, в зависимости от того, содержит ли такой файл персональные данные или содержит обезличенные технические данные.

3. Цель обработки персональных данных: анализ пользовательской активности с помощью сервиса «Яндекс.Метрика».

4. Категории субъектов персональных данных: все Пользователи Сайта, которые дали согласие на обработку файлов «cookie».

5. Способы обработки: сбор, запись, систематизация, накопление, хранение, уточнение (обновление, изменение), извлечение, использование, передача (доступ, предоставление), блокирование, удаление, уничтожение персональных данных.

6. Срок обработки и хранения: до получения от Субъекта персональных данных требования о прекращении обработки/отзыва согласия.

7. Способ отзыва: заявление об отзыве в письменном виде путём его направления на адрес электронной почты Оператора: info@rcsi.science или путем письменного обращения по юридическому адресу: 119991, г. Москва, Ленинский просп., д.32А

8. Субъект персональных данных вправе запретить своему оборудованию прием этих данных или ограничить прием этих данных. При отказе от получения таких данных или при ограничении приема данных некоторые функции Сайта могут работать некорректно. Субъект персональных данных обязуется сам настроить свое оборудование таким способом, чтобы оно обеспечивало адекватный его желаниям режим работы и уровень защиты данных файлов «cookie», Оператор не предоставляет технологических и правовых консультаций на темы подобного характера.

9. Порядок уничтожения персональных данных при достижении цели их обработки или при наступлении иных законных оснований определяется Оператором в соответствии с законодательством Российской Федерации.

10. Я согласен/согласна квалифицировать в качестве своей простой электронной подписи под настоящим Согласием и под Политикой обработки персональных данных выполнение мною следующего действия на сайте: https://journals.rcsi.science/ нажатие мною на интерфейсе с текстом: «Сайт использует сервис «Яндекс.Метрика» (который использует файлы «cookie») на элемент с текстом «Принять и продолжить».