Метод расщепления поляризационных координат в задаче моделирования сверхбыстрого многостадийного переноса электрона в недебаевской среде

Обложка

Цитировать

Полный текст

Открытый доступ Открытый доступ
Доступ закрыт Доступ предоставлен
Доступ закрыт Только для подписчиков

Аннотация

Разработан метод построения пространства состояний среды в реакциях сверхбыстрого многостадийного внутримолекулярного переноса электрона в средах с несколькими временами релаксации. Метод основан на расщеплении поляризационных координат на релаксационные компоненты и является обобщением двух разработанных ранее подходов, применяемых для описания многостадийных реакций и учета многокомпонентной релаксации. В рамках предложенной общей схемы рассмотрена задача о переносе заряда в модельной трехцентровой молекулярной системе в среде с двухкомпонентной функцией релаксации, описан алгоритм построения диабатических поверхностей свободной энергии электронных состояний системы, записана система уравнений для эволюции функций распределения частиц в этих состояниях. Показано, что полученные в рамках обобщенной модели результаты воспроизводят известные решения в частных случаях.

Полный текст

Доступ закрыт

Об авторах

С. В. Феськов

Волгоградский государственный университет

Автор, ответственный за переписку.
Email: serguei.feskov@volsu.ru
Россия, Волгоград

Список литературы

  1. Kuznetsov A.M., Ulstrup J. Electron Transfer in Chemistry and Biology: An Introduction to the Theory. Wiley, 1999.
  2. Blumberger J. // Chem. Rev. 2015. V. 115. № 20. P. 11191: https://doi.org/10.1021/acs.chemrev.5b00298
  3. Fukuzumi S. Electron Transfer: Mechanisms and Applications. Wiley-VCH Verlag, 2020; https://doi.org/10.1002/9783527651771
  4. Marcus R.A. // J. Chem. Phys. 1956. V. 24. P. 966. https://doi.org/10.1063/1.1742723
  5. Zusman L.D. // Chem. Phys. 1980. V. 49. № 2. P. 295; https://doi.org/10.1016/0301-0104(80)85267-0
  6. Barzykin A. V., Frantsuzov P. A., Seki K. et al. // Adv. Chem. Phys. 2002. V. 123. P. 511; https://doi.org/10.1002/0471231509.ch9
  7. Misra R., Bhattacharyya S.P. Intramolecular Charge Transfer: Theory and Applications. Wiley, 2018.
  8. Feskov S.V., Mikhailova V.A., Ivanov A.I. // J. Photochem. Photobiol. C 2016 V. 29. P. 48; https://doi.org/10.1016/j.jphotochemrev.2016.11.001
  9. Cho M., Silbey R.J. // J. Chem. Phys. 1995. V. 103. P. 595; https://doi.org/10.1063/1.470094
  10. Najbar J., Tachiya M. // J. Photochem. Photobiol. 1996. V. 95. P. 51; https://doi.org/10.1016/1010-6030(95) 04232-6
  11. Khokhlova S.S., Mikhailova V.A., Ivanov A.I. // J. Chem. Phys. 2006. V. 124. P. 114507; https://doi.org/10.1063/ 1.2178810
  12. Newton M.D. // Isr. J. Chem. 2004. V. 44. P. 83; https://doi.org/10.1560/LQ06-T9HQ-MTLM-2VC1
  13. Hilczer M., Tachiya M. // J. Phys. Chem. 1996. V. 100. P. 8815; https://doi.org/10.1021/jp953213x
  14. Motylewski T., Najbar J., Tachiya M. // Chem. Phys. 1996. V. 212. P. 193; https://doi.org/10.1016/S0301-0104(96)00175-9
  15. Tang J., Norris J.R. // J. Chem. Phys. 1994. V. 101. P. 5615; https://doi.org/10.1063/1.467348
  16. Feskov S.V., Ivanov A.I. // Chem. Phys. 2016. V. 478. P. 164; https://doi.org/10.1016/j.chemphys.2016.03.013
  17. Феськов С.В., Иванов А.И. // ЖФХ. 2016. Т. 90. № 1. С. 97. https://doi.org/10.7868/S0044453716010106
  18. Базлов С.В., Феськов С.В., Иванов А.И. // Хим. физика. 2017. Т. 36. № 3. С. 39; https://doi.org/10.7868/S0207401X17030025
  19. Mikhailova T.V., Mikhailova V.A., Ivanov A.I. // J. Phys. Chem. C 2018. V. 122. P. 25247; https://doi.org/ 10.1021/acs.jpcc.8b09097
  20. Feskov S.V., Ivanov A.I. // J. Chem. Phys. 2018. V. 148. P. 104107; https://doi.org/ 10.1063/1.5016438
  21. Wallin S., Monnereau C., Blart E. et al. // J. Phys. Chem. A 2010. V. 114. P. 1709; https://doi.org/10.1021/jp907824d
  22. Robotham B., Lastman K.A., Langford S.J. et al. // J. Photochem. Photobiol. A. 2013. V. 251. P. 167; https://doi.org/10.1016/j.jphotochem.2012.11.002
  23. LeBard D.N., Martin D.R., Lin S. et al. // Chem. Sci. 2013. V. 4. P. 4127; https://doi.org/10.1039/C3SC51327K
  24. Савинцева Л.А., Авдошин А.А., Игнатов С.К. // Хим. физика. 2022. Т. 41. № 6. С. 55; https://doi.org/ 10.31857/S0207401X22060103
  25. Громов С.П., Чибисов А.К., Алфимов М.В. // Хим. физика. 2021. Т. 40. № 4. С. 9; https://doi.org/ 10.31857/S0207401X21040099
  26. Островский М.А., Надточенко В.А. // Хим. физика. 2021. Т. 40. № 4. С. 76; https://doi.org/10.31857/S0207401X21040117
  27. Гайдамака С.Н., Гладченко М.А., Мурыгина В.П. // Хим. физика. 2020. Т. 39. № 2. С. 85; https://doi.org/ 10.31857/S0207401X2002003X
  28. Zusman L.D. // Chem. Phys. 1988. V. 119. P. 51; https://doi.org/10.1016/0301-0104(88)80005-3
  29. Феськов С.В., Юданов В.В. // ЖФХ. 2017. Т. 91. № 9. С. 1600; https://doi.org/10.7868/S0044453717090126
  30. Jimenez R., Fleming G.R., Kumar P.V. et al. // Nature. 1994. V. 369. P. 471; https://doi.org/10.1038/369471a0
  31. Maroncelli M., Kumar V.P., Papazyan A. // J. Phys. Chem. 1993. V. 97. P. 13; https://doi.org/10.1021/j100103a004
  32. Nazarov A.E., Ivanov A.I., Rosspeintner A. et al. // J. Mol. Liq. 2022. V. 360. P. 119387; https://doi.org/10.1016/j.molliq.2022.119387
  33. Иванов А.И., Майгуров А. // ЖФХ. 2003. Т. 77. С. 297.

Дополнительные файлы

Доп. файлы
Действие
1. JATS XML
Скачать
2. Рис. 1. а — Поверхности свободной энергии G электронных состояний трехцентровой системы | φ 1 ⟩ = D*A1A2, | φ 2 ⟩ = D+A1–A2 и | φ 3 ⟩ = D+A1A2– в пространстве поляризационных координат Q1 и Q2. полученные путем ортогонального проецирования из расширенного пространства q в подпространство Q, значения параметров модели указаны в тексте; б — расположение точек минимума ПСЭ на плоскости (Q1, Q2). Указаны векторы смещений Dnn′ и угол q, определяющий корреляцию между электронными переходами | φ 1 ⟩ → | φ 2 ⟩ и | φ 1 ⟩ → | φ 3 ⟩.

Скачать (420KB)
Метаданные
3. Рис. 2. а — Поверхности свободной энергии G системы в подпространстве релаксационных координат R, полученные путем ортогонального проецирования из пространства q. Значения параметров модели такие же, как и на рис. 1. Значения весовых коэффициентов x1 и x2 соответствуют ацетонитрилу (указаны в тексте). б — Расположение точек минимума ПСЭ на плоскости (R1, R2) — вдоль прямой линии, заданной уравнением R2 /R1 = x2/x1.

Скачать (406KB)
Метаданные

© Российская академия наук, 2024

Согласие на обработку персональных данных с помощью сервиса «Яндекс.Метрика»

1. Я (далее – «Пользователь» или «Субъект персональных данных»), осуществляя использование сайта https://journals.rcsi.science/ (далее – «Сайт»), подтверждая свою полную дееспособность даю согласие на обработку персональных данных с использованием средств автоматизации Оператору - федеральному государственному бюджетному учреждению «Российский центр научной информации» (РЦНИ), далее – «Оператор», расположенному по адресу: 119991, г. Москва, Ленинский просп., д.32А, со следующими условиями.

2. Категории обрабатываемых данных: файлы «cookies» (куки-файлы). Файлы «cookie» – это небольшой текстовый файл, который веб-сервер может хранить в браузере Пользователя. Данные файлы веб-сервер загружает на устройство Пользователя при посещении им Сайта. При каждом следующем посещении Пользователем Сайта «cookie» файлы отправляются на Сайт Оператора. Данные файлы позволяют Сайту распознавать устройство Пользователя. Содержимое такого файла может как относиться, так и не относиться к персональным данным, в зависимости от того, содержит ли такой файл персональные данные или содержит обезличенные технические данные.

3. Цель обработки персональных данных: анализ пользовательской активности с помощью сервиса «Яндекс.Метрика».

4. Категории субъектов персональных данных: все Пользователи Сайта, которые дали согласие на обработку файлов «cookie».

5. Способы обработки: сбор, запись, систематизация, накопление, хранение, уточнение (обновление, изменение), извлечение, использование, передача (доступ, предоставление), блокирование, удаление, уничтожение персональных данных.

6. Срок обработки и хранения: до получения от Субъекта персональных данных требования о прекращении обработки/отзыва согласия.

7. Способ отзыва: заявление об отзыве в письменном виде путём его направления на адрес электронной почты Оператора: info@rcsi.science или путем письменного обращения по юридическому адресу: 119991, г. Москва, Ленинский просп., д.32А

8. Субъект персональных данных вправе запретить своему оборудованию прием этих данных или ограничить прием этих данных. При отказе от получения таких данных или при ограничении приема данных некоторые функции Сайта могут работать некорректно. Субъект персональных данных обязуется сам настроить свое оборудование таким способом, чтобы оно обеспечивало адекватный его желаниям режим работы и уровень защиты данных файлов «cookie», Оператор не предоставляет технологических и правовых консультаций на темы подобного характера.

9. Порядок уничтожения персональных данных при достижении цели их обработки или при наступлении иных законных оснований определяется Оператором в соответствии с законодательством Российской Федерации.

10. Я согласен/согласна квалифицировать в качестве своей простой электронной подписи под настоящим Согласием и под Политикой обработки персональных данных выполнение мною следующего действия на сайте: https://journals.rcsi.science/ нажатие мною на интерфейсе с текстом: «Сайт использует сервис «Яндекс.Метрика» (который использует файлы «cookie») на элемент с текстом «Принять и продолжить».