Получение метанола из СО2 на Cu–Zn-катализаторах, нанесенных на коммерческие носители: влияние носителя и условий проведения реакции

Обложка

Цитировать

Полный текст

Открытый доступ Открытый доступ
Доступ закрыт Доступ предоставлен
Доступ закрыт Только для подписчиков

Аннотация

Исследованы каталитические свойства Cu–Zn-катализаторов на различных коммерческих носителях, таких как Al2O3, SiO2, ZrO2(La), TiO2, ZnO, активированный уголь, в реакции гидрирования СО2 с получением метанола. Установлено, что наиболее высокую конверсию СО2 показывает CuZn/Al2O3 катализатор; наибольшая селективность по метанолу 99% и 97,5% наблюдается на CuZn/ZrO2(La)- и CuZn/SiO2-катализаторах соответственно и высокие значения селективности по CH3OH 90–95% достигаются в интервале температур 175–275°C; наибольшая производительность по метанолу 547 г/(кгкат ч) была у CuZn/ZrO2(La)-катализатора. Синтезированные катализаторы охарактеризованы методами низкотемпературной адсорбции азота, РФА, СЭМ–РСМА.

Полный текст

Доступ закрыт

Об авторах

А. М. Баткин

Институт органической химии им. Н. Д. Зелинского РАН

Email: kyst@list.ru
Россия, 119991 Москва

М. А. Тедеева

Московский государственный университет имени М. В. Ломоносова

Email: kyst@list.ru

Химический факультет

Россия, 119991 Москва

К. Б. Калмыков

Московский государственный университет имени М. В. Ломоносова

Email: kyst@list.ru

Химический факультет

Россия, 119991 Москва

А. В. Леонов

Московский государственный университет имени М. В. Ломоносова

Email: kyst@list.ru

Химический факультет

Россия, 119991 Москва

Н. А. Давшан

Институт органической химии им. Н. Д. Зелинского РАН

Email: kyst@list.ru
Россия, 119991 Москва

П. В. Прибытков

Институт органической химии им. Н. Д. Зелинского РАН; Московский государственный университет имени М. В. Ломоносова

Email: kyst@list.ru

Московский государственный университет имени М. В. Ломоносова, Химический факультет

Россия, 119991 Москва; 119991 Москва

С. Ф. Дунаев

Московский государственный университет имени М. В. Ломоносова

Email: kyst@list.ru

Химический факультет

Россия, 119991 Москва

И. П. Белецкая

Московский государственный университет имени М. В. Ломоносова

Email: kyst@list.ru

Химический факультет

Россия, 119991 Москва

А. Л. Кустов

Институт органической химии им. Н. Д. Зелинского РАН; Московский государственный университет имени М. В. Ломоносова

Автор, ответственный за переписку.
Email: kyst@list.ru

Московский государственный университет имени М. В. Ломоносова, Химический факультет

Россия, 119991 Москва; 119991 Москва

Список литературы

  1. Bogdan V.I., Koklin A.E., Kustov A.L. et al. // Molecules. 2021. V. 26. P. 2883.
  2. Xin Q., Maximov A.L., Liu B.Y. et al. // Russ. J. Appl. Chem. 2022. V. 95. P. 296.
  3. Evdokimenko N.D., Kapustin G.I., Tkachenko O.P. et al. // Molecules. 2022. V. 27. P. 1065.
  4. Matieva Z.M., Kolesnichenko N.V., Snatenkova Yu.M. et al. // J. Taiwan Inst. Chem. Eng. 2023. V. 147. P. 104929.
  5. Vikanova K.V., Kustov A.L., Makhov E.A. et al. // Fuel. 2023. V. 351. P. 128956.
  6. Saito M., Fujitani T., Takeuchi M. et al. // Appl. Catal. A. 1996. V. 138. P. 311.
  7. Kurtz M., Wilmer H., Genger T. et al. // Catal. Lett. 2003. V. 86. P. 77.
  8. Ma J., Sun N., Zhang X. et al. // Catal. Today. 2009. V. 148. P. 221.
  9. Wang W., Wang S., Ma X. et al. // Chem. Soc. Rev. 2011. V. 40. P. 3703.
  10. Smirnova E.M., Evdokimenko N.D., Reshetina M.V. et al. // Russ. J. Phys. Chem. A. 2023. V. 97. P. 1395.
  11. Jiang Yi., Yang H., Gao P. et al. // J. CО2 Util. 2018. V. 26. P. 642.
  12. Dasireddy V.D.B.C., Likozar B. // Renew. Energ. 2019. V. 140. P. 452.
  13. Meunier N., Chauvy R., Mouhoubi S. et al. // Renew. Energ. 2020. V. 146. P. 1192.
  14. Fang X., Xi Y., Jia H. et al. // J. Ind. Eng. Chem. 2020. V. 88. P. 268.
  15. Atsbha T.A., Yoon T., Seongho P. et al. // J. CO2 Util. 2021. V. 44. P. 101413.
  16. Dement’ev K.I., Dementeva O.S., Ivantsov M.I. et al. // Pet. Chem. 2022. V. 62. P. 445.
  17. Schwiderowski P., Ruland H., Muhler M. // Curr. Opin. Green Sustain. Chem. 2022. V. 38. P. 100688.
  18. Niu J., Liu H., Jin Ya. // Int. J. Hydrog. Energy 2022. V. 47. P. 9183.
  19. Ren M., Zhang Ya., Wang Xu. et al. // Catalysts. 2022. V. 12. P. 403.
  20. Kuznetsov N.Yu., Maximov A.L., Beletskaya I.P. // Russ. J. Org. Chem. 2023. V. 58. P. 1681.
  21. Kropp T., Paier J., Sauer J. // J. Catal. 2017. V. 352. P. 382.
  22. Gribovskii A., Ovchinnikova E., Vernikovskaya N. et al. // Chem. Eng. J. 2017. V. 308. P. 135.
  23. Losch P., Pinar A.B., Willinger M.G. et al. // J. Catal. 2017. V. 345. P. 11.
  24. Wang X., Li R., Bakhtiar S. ul H. et al. // Catal. Commun. 2018. V. 108. P. 64.
  25. Niu X., Gao J., Wang K. et al. // Fuel Process. Technol. 2017. V. 157. P. 99.
  26. Yang L., Liu Z., Liu Z. et al. // Chin. J. Catal. 2017. V. 38 (4). P. 683.
  27. Jiménez-López A., Jiménez-Morales I., Santamaría-González J. et al. // J. Mol. Catal. A. 2011. V. 335. P. 205.
  28. Pirola C., Manenti F., Galli F. et al. // Chem. Eng. Trans. 2014. V. 37. P. 553.
  29. Sun Q., Zhang Yu-L., Chen H.-Y. // J. Catal. 1997. V. 167. P. 92.
  30. Mierczynski P., Maniecki T.P., Chalupka K. et al. // Catal. Today. 2011. V. 176. P. 21.
  31. Ren H., Xu C.-H., Zhao H.-Ya. et al. // J. Ind. Eng. Chem. 2015. V. 28. P. 261.
  32. Bukhtiyarova M., Lunkenbein T., Kähler K. et al. // Catal. Lett. 2017. V. 147. P. 416.
  33. Zhang C., Yang H., Gao P. et al. // J. CО2 Util. 2017. V. 17. P. 263.
  34. Previtali D., Longhi M., Galli F. et al. // Fuel. 2020. V. 274. P. 117804.
  35. Vertepov A.E., Fedorova A.A., Batkin A.M. et al. // Catalysts. 2023. V. 13. P. 1231.
  36. Sloczynski J., Grabowski R., Kozlowska A. et al. // Appl. Catal. A. 2004. V. 278. P. 11.
  37. Bogdan V.I., Kustov L.M. // Mendeleev Commun. 2015. V. 25. P. 446.
  38. Evdokimenko N.D., Kim K.O., Kapustin G.I. et al. // Catal. Ind. 2018. V. 10. P. 288.
  39. Evdokimenko N.D., Kustov A.L., Kim K.O. et al. // Mendeleev Commun. 2018. V. 28. P. 147.
  40. Kim K.O., Evdokimenko N.D., Pribytkov P.V. et al. // Russ. J. Phys. Chem. A. 2021. V. 95. P. 2422.
  41. Kim K.O., Shesterkina A.A., Tedeeva M.A. et al. // Russ. J. Phys. Chem. A. 2023. V. 97. P. 582.
  42. Igonina M., Tedeeva M., Kalmykov K. et al. // Catalysts. 2023. V. 13. P. 906.
  43. Tedeeva M.A., Kustov A.L., Pribytkov P.V. et al. // Fuel. 2022. V. 313. P. 122698.

Дополнительные файлы

Доп. файлы
Действие
1. JATS XML
Скачать
2. Рис. 1. Изотермы адсорбции–десорбции азота катализаторов CuZn/носитель.

Скачать (357KB)
Метаданные
3. Рис. 2. Дифрактограммы образцов носителя Al2O3 и катализатора CuZn/Al2O3 (а), носителя SiO2 и катализатора CuZn/SiO2 (б), носителя TiO2 и катализатора CuZn/TiO2 (в), носителя ZrO2(La) и катализатора CuZn/ZrO2(La) (г), носителя C и катализатора CuZn/C (д), носителя ZnO и катализатора CuZn/ZnO (е), а также данные из базы данных JCPDS для кристаллических CuO (JCPDS89–5895) и ZnO (JCPDS33783).

Скачать (374KB)
Метаданные
4. Рис. 3. Микрофотографии образцов катализаторов

Скачать (929KB)
Метаданные
5. Рис. 4. Карты распределения меди и цинка

Скачать (964KB)
Метаданные
6. Рис. 5. Данные РСМА поверхности катализаторов CuZn/Al2O3 (а), CuZn/SiO2 (б), CuZn/TiO2 (в), CuZn/ZrO2(La) (г), CuZn/C (д) и CuZn/ZnO (е).

Скачать (739KB)
Метаданные
7. Рис. 6. Зависимости конверсии СО2 (а) и селективности по CH3OH (б) от температуры реакции при Р = 50 атм. для образцов CuZn/носитель.

Скачать (458KB)
Метаданные
8. Рис. 7. Зависимость селективности по CH3OH от температуры для CuZn/SiO2-катализатора в интервале температур 170–270°C при двух различных давлениях 40 и 50 атм.

Скачать (175KB)
Метаданные
9. Рис. 8. Зависимости селективности по CH4 (а) и CO (б) от температуры реакции при Р = 50 атм. для образцов CuZn/носитель.

Скачать (455KB)
Метаданные
10. Рис. 9. Зависимости производительности по СН3ОН от температуры реакции при Р = 50 атм. для образцов CuZn/носитель.

Скачать (256KB)
Метаданные

© Российская академия наук, 2025

Согласие на обработку персональных данных с помощью сервиса «Яндекс.Метрика»

1. Я (далее – «Пользователь» или «Субъект персональных данных»), осуществляя использование сайта https://journals.rcsi.science/ (далее – «Сайт»), подтверждая свою полную дееспособность даю согласие на обработку персональных данных с использованием средств автоматизации Оператору - федеральному государственному бюджетному учреждению «Российский центр научной информации» (РЦНИ), далее – «Оператор», расположенному по адресу: 119991, г. Москва, Ленинский просп., д.32А, со следующими условиями.

2. Категории обрабатываемых данных: файлы «cookies» (куки-файлы). Файлы «cookie» – это небольшой текстовый файл, который веб-сервер может хранить в браузере Пользователя. Данные файлы веб-сервер загружает на устройство Пользователя при посещении им Сайта. При каждом следующем посещении Пользователем Сайта «cookie» файлы отправляются на Сайт Оператора. Данные файлы позволяют Сайту распознавать устройство Пользователя. Содержимое такого файла может как относиться, так и не относиться к персональным данным, в зависимости от того, содержит ли такой файл персональные данные или содержит обезличенные технические данные.

3. Цель обработки персональных данных: анализ пользовательской активности с помощью сервиса «Яндекс.Метрика».

4. Категории субъектов персональных данных: все Пользователи Сайта, которые дали согласие на обработку файлов «cookie».

5. Способы обработки: сбор, запись, систематизация, накопление, хранение, уточнение (обновление, изменение), извлечение, использование, передача (доступ, предоставление), блокирование, удаление, уничтожение персональных данных.

6. Срок обработки и хранения: до получения от Субъекта персональных данных требования о прекращении обработки/отзыва согласия.

7. Способ отзыва: заявление об отзыве в письменном виде путём его направления на адрес электронной почты Оператора: info@rcsi.science или путем письменного обращения по юридическому адресу: 119991, г. Москва, Ленинский просп., д.32А

8. Субъект персональных данных вправе запретить своему оборудованию прием этих данных или ограничить прием этих данных. При отказе от получения таких данных или при ограничении приема данных некоторые функции Сайта могут работать некорректно. Субъект персональных данных обязуется сам настроить свое оборудование таким способом, чтобы оно обеспечивало адекватный его желаниям режим работы и уровень защиты данных файлов «cookie», Оператор не предоставляет технологических и правовых консультаций на темы подобного характера.

9. Порядок уничтожения персональных данных при достижении цели их обработки или при наступлении иных законных оснований определяется Оператором в соответствии с законодательством Российской Федерации.

10. Я согласен/согласна квалифицировать в качестве своей простой электронной подписи под настоящим Согласием и под Политикой обработки персональных данных выполнение мною следующего действия на сайте: https://journals.rcsi.science/ нажатие мною на интерфейсе с текстом: «Сайт использует сервис «Яндекс.Метрика» (который использует файлы «cookie») на элемент с текстом «Принять и продолжить».